随着工业的发展、淡水资源的逐渐匮乏、人类对淡水资源需求的增加,淡水资源不足成为全球面临的重大资源危机之一,如何解决该危机是一项重要而艰巨的挑战。淡化海水或苦咸水是解决该危机的重要途径之一,电容去离子技术是一种以双电层电容理论为基础的全新技术,具有低能耗、低成本、对环境友好等特点。其中,电极材料是影响电容去离子性能的关键因素,理想的电极材料应具备高比表面积、良好的导电能力、优异的物理及化学稳定性及合理的孔结构。石墨烯因具有高导电性、高理论比表面积,是一种十分有应用潜力的电极材料。由于在传统的电容去离子技术中存在同离子效应,导致电荷效率较低且未能获得理想的电容去离子性能。基于上述研究热点及问题,本论文提出从改性三维石墨烯基碳材料角度出发,通过对三维石墨烯表面微纳结构的控制以及功能化修饰,制备了三维石墨烯基非对称电极材料,并对其电容去离子性能进行研究,考察了三维石墨烯基非对称电极的电荷效率、电容去离子容量、效率以及速率。主要研究内容如下:（1）以聚苯乙烯微球为牺牲模板,采用抽滤自组装法制备三维石墨烯材料,利用浓硝酸对三维石墨烯进行部分活化,再分别以3-氨基丙基三乙氧基硅烷、芳基重氮盐对三维石墨烯进行功能化改性,分别得到胺化三维石墨烯和磺化三维石墨烯,利用胺化和磺化三维石墨烯组成非对称电容去离子电极,应用于脱盐性能研究。比较研究了三维石墨烯和胺化、磺化三维石墨烯的电化学性能,考察了不同非对称电极材料的电容去离子性能,重点研究了电压、浓度、流速等因素对胺化和磺化三维石墨烯基非对称电极电容去离子性能的影响。电化学测试结果证明改性后的三维石墨烯电极具有较高的比电容和较好的充放电性能以及较小的内阻。电容去离子性能研究表明,在500 mg g^-1的NaCl溶液中、电压1.4 V、流速40 mL min^-1的条件下,胺化和磺化三维石墨烯基非对称电极的电容去离子容量高达13.72 mg g^-1,电荷效率为0.85,其电容去离子容量明显优于三维石墨烯基对称电极(9.48 mg g^-1),电荷效率也明显高于三维石墨烯基对称电极（0.40）,而且非对称电极的再生性能优于对称电极。（2）利用模板法制备了三维石墨烯,分别以3-氨基丙基三乙氧基硅烷、N-（三甲氧基硅丙基）乙二胺三乙酸对三维石墨烯进行功能化改性,分别得到胺化三维石墨烯、EDTA硅烷化三维石墨烯,研究了改性三维石墨烯的形貌和结构特征。研究结果表明改性后的三维石墨烯依然具有连通的三维大孔网络结构,与原始三维石墨烯相比较,改性三维石墨烯材料的表面润湿性得到明显提高。将胺化三维石墨烯和EDTA硅烷化三维石墨烯基组成非对称电容去离子电极,应用于重金属废水处理研究。考察了pH值、电压、浓度、时间等因素对胺化和EDTA硅烷化三维石墨烯基非对称电极电容去离子性能的影响,利用两步解吸法,对重金属废水中的重金属离子和盐离子进行分离和回收。研究结果表明,在pH为6、电压1.4 V、流速40 mL min^-1的条件下,该非对称电极对铅离子和钠离子的吸附效率分别是99.9%和98.7%,解吸率分别是⁹9.6%和⁹7.2%,经过8个吸附-解吸循环,该非对称电极对铅离子和钠离子的吸附效率仍然保持在⁹4.3%和⁸8.2%,该非对称电极具有较好的电容去离子性能和良好的再生性能。与传统的搅拌吸附方法相比,非对称电容去离子技术具有吸附效率高、速率快等优势。同时该方法对其他重金属和盐离子具有普适性,为重金属废水中的重金属离子和盐离子的分离和回收提供了新的解决方法。