【摘 要】
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随着城市化进程以及工业化建设的不断加快,氮氧化物的排放不断增加,造成的环境污染问题日益突出,其主要来源有燃料的焚烧,工业锅炉、水泥厂、火力发电厂以及一些化工厂的废气
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随着城市化进程以及工业化建设的不断加快,氮氧化物的排放不断增加,造成的环境污染问题日益突出,其主要来源有燃料的焚烧,工业锅炉、水泥厂、火力发电厂以及一些化工厂的废气排放,汽车尾气排放等,对人类的健康有很大的影响,比如咳嗽、哮喘等,因此控制氮氧化物的排放成为了国家关注的重点。汽车排放的尾气是氮氧化物的重要来源,因此控制汽车的尾气排放就显得尤为重要。由于柴油机热效率高、燃油消耗率低、可靠性好、动力性强等优点,轿车柴油化目前已经很普遍,以氨气为还原剂的传统V2O5/TiO2基SCR催化剂由于抗硫性能好、脱硝效率高成为当今热点的研究技术,但在实际应用中存在工况复杂、低温活性差、起燃温度高、活性温度窗口窄等问题,目前对脱硝催化剂的研究主要集中于研制高性能低温催化剂,针对一些非电行业烟气温度普遍比较低的情况,要到达超低排放,必须采用低温催化剂SCR技术,因此,研究新型低温催化剂具有很大的实用价值。锰铈系催化剂由于在低温区间表现出良好的活性被广泛研究,因此,本文采用溶胶凝胶法以及浸渍法制备出Mn、Ce共掺杂V2O5/TiO2催化剂,研究了不同的Mn/Ce质量比以及载体煅烧温度对催化剂活性的影响,并考察了催化剂脱硝性能随反应条件的变化,并且对催化剂抗水抗硫性能进行测试。同时,制备了VTi(Mn-Ce)成型催化剂,考察了水粉质量比,不同助剂以及助剂添加量对催化剂活性以及径向强度的影响,确定了负载活性组分最佳含量,并研究模拟烟气工况对催化剂脱硝性能的影响。试验结果表明Mn、Ce共掺杂之后确实有效的提升了催化剂的低温活性,当Mn/Ce质量比为0.4,载体煅烧温度为500℃,反应温度为240℃,O2质量分数为5%,空速为60000h-1,氨氮摩尔比为1,NO进口质量浓度为600 mg/m3时,VTi(Mn-Ce)x4催化剂活性达到最大,约为98.4%。当通入5%H2O和500mg/m3 SO2时,催化剂表现出较好的抗水抗硫性能。通过对成型催化剂制备工艺的研究,试验表明:当水粉质量比为0.5时,成型催化剂的湿度适宜,捏合时物料可以明显看出更加紧凑,不易分散开来。只选取磷酸作为助剂时,催化性能最佳,当磷酸与物料的质量比为0.3时,径向强度达到最大,为88N/cm。研究不同工况对成型催化剂活性的影响,试验结果表明NO2/NOX摩尔比在0.10.5范围内时,催化剂活性不断增长,NO2/NOX摩尔比为0.5时,催化剂脱硝性能最佳。当进口NO质量浓度为0.06%,高径比为1.6时,催化活性更佳。通入H2O和SO2之后,催化活性仍然保持在90%以上,处在一个很高的水平,说明催化剂具有较好的抗水抗硫性能。
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