【摘 要】
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电解水制氢技术是目前可持续、清洁制氢的关键技术。然而由于成本消耗过高,工业上利用该技术制备的氢气份额只占到氢气总产量的4%。电解水制氢技术中成本消耗来源之一是电解水的两个半反应—产氢和产氧反应;而向电解水体系中引入催化材料可以改变相关反应能垒,进而有效降低反应过电势,提高能量转换效率。目前,催化电解水产氢及产氧反应活性最高的材料均为贵金属材料,分别为铂基催化剂及铱、钌基催化剂,然而贵金属材料的极低
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电解水制氢技术是目前可持续、清洁制氢的关键技术。然而由于成本消耗过高,工业上利用该技术制备的氢气份额只占到氢气总产量的4%。电解水制氢技术中成本消耗来源之一是电解水的两个半反应—产氢和产氧反应;而向电解水体系中引入催化材料可以改变相关反应能垒,进而有效降低反应过电势,提高能量转换效率。目前,催化电解水产氢及产氧反应活性最高的材料均为贵金属材料,分别为铂基催化剂及铱、钌基催化剂,然而贵金属材料的极低丰度和极高价格是电解水制氢技术的另一大成本来源,极大地限制了电解水制氢技术发展。因此,发展电解水技术的一个关键方向是提高催化反应速率,并且降低催化剂的使用成本。本论文以优化贵金属催化剂含量为导向,以理论计算分析为辅助工具设计合成出一系列高性能的钌基电解水催化材料,并进一步对材料的电子结构与催化性能间内在构效关系加以归纳与阐释。本论文主要研究内容如下:1.设计一个简单的共聚物模板策略,用于合成单分散Ru纳米簇修饰的S,N共掺杂碳（Ru-SNC）催化剂。Ru载量为2.59 wt%的Ru-SNC-2催化剂在电流密度为10 m A cm-2时的过电位仅为14m V,此外其产氢速率为商业铂碳的15.6倍,为碱性条件下催化活性最高的析氢反应催化剂之一。通过密度泛函理论计算揭示其高催化活性来源于大大降低的水裂解能垒和快速的氢原子结合动力学。这种简单的策略为高效碱性产氢催化剂的开发提供了新的见识,并且可以扩展到其他高活性金属基电催化剂的制备中。2.采用共沉淀法将Ru锚定在CoOOH纳米片表面,该催化剂表明Ru与CoOOH之间具有强电子耦合作用,有利于提高催化剂活性。Ru负载量为3.04%的Ru-CoOOH-1催化剂对OER具有优异的性能,在电流密度为10 m A cm-2时析氧反应过电位为320 m V,Tafel斜率为90 m V dec-1,可见反应中间产物*O、*OOH能够快速产生并吸附在催化剂表面。同时催化剂Ru-CoOOH的电荷转移电阻略大于RuO2,说明材料比表面积较大、导电性良好。
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