高效金属催化剂的设计及其在丙三醇氢解中的研究与应用

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催化即通过催化剂降低反应的活化能,提高化学反应的速率,催化剂的质和量在反应前后均不发生任何改变。研究和运用催化方法可以大幅度降低产品成本,提高产品质量,保护环境和更好地利用资源。将纳米技术与催化科学相结合,制备出具有优异活性和选择性的催化剂逐渐成为催化工作者研宂的主要方向之一。本论文的思想是采用纳米材料制备技术,制备出高比表面积、高活性和选择性的高效催化剂。本论文的第一部分研宄了Ru-Cu双金属固体碱催化剂在丙三醇氢解制备1.2-丙二醇的反应,反应在高压间歇釜中进行,反应规模有所限制;第二部分我们扩大了实验规模,在高压微反同定床装置中,对丙三醇氢解制备正丙醇反应进行了条件的摸索和研究,设计出了一系列铂基固体酸催化剂;第三部分是在第二部分的基础上设计了铂银双金属同体酸催化剂,并将其应用在在丙三醇氢解制备1.3-丙二醇反应的研宄中。全文围绕不同的研究方向主要幵展了以下几个方面的工作:(1)釆用共沉淀的方法制备了Mg:Al比为3:1的水滑石固体碱类载体,以沉积沉淀法制备了不同比例的Ru-Cu双金属催化剂,并将该催化剂应lff于丙三醇氢解制1,2-丙二醇的反应中。当Ru:Cu比例为1:2时,其活性比表面积最大,当反应温度为180°C,反应压力3.0MPa时,其转化率和选择性均可达到99%以上。(2)比较了不同复合载体W03-Zr02、W03-A1203、W03-Ti02、W03-Si02负载的Pt基固体酸催化剂,并将其用于丙三醇氢解制」H丙醇反应中,结果表明Pt/W03-Zr02的活性最高。用二次浸渍的方法制备了Pt/W03-Zr02催化剂,相较于其他三个催化剂具有最高的活性比表面积和最大酸量,将其应用于丙三醇氢解制备正丙醇的反应中时,当反应温度为16CTC,反应压力为2.5MPa时,其转化率可达99%以上,正丙醇的选择性可达90%以上,反应160小时后稳定性依然很好。(3)采用连续浸渍的方法制备了W03-Zr02负载的Pt-Ag双金属催化剂,用于丙三醇氢解制备1,3-丙二醇反应。考察了不同W03的含量、不同Pt的负载量、反应液浓度以及不同双金属Pt-Ag比。当W03的负载量为39.2%,金属Pt的负载量为2wt%, Pt-Ag比为1:0.2时,反应活性最佳,当反应温度为180°C,反应压力为5.5MPa,反应液浓度为80财%时,反应12小时后转化率为52.7%,1,3-丙二醇的选择性为47.0%。
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