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氨的选择性催化还原氮氧化物(SCR)是一种成熟高效的脱硝技术,其中催化剂为该技术的核心。传统的V<,2>O<,5>/WiO<,2>催化剂在高温条件下由于非选择性氧化氨而导致效果不佳,因此为了拓宽SCR的高效温窗,提高高温条件下的效果成为关键。
文章以硫酸化V<,2>O<,5>/TiO<,2>作为研究对象,在固定床反应器中对典型的NH<,3>选择性催化还原NO<,x>进行了活性评价。考察了不同硫酸化制备方法、不同硫酸浸渍浓度、不同焙烧温度、以及不同活性组分负载量对催化剂活性的影响。通过分析比较得到了硫酸化V<,2>O<,5>/TiO<,2>催化剂的优化制备条件为:采用1.5M硫酸焙烧前浸渍方法制备的TiO<,2>作为载体,500℃C的焙烧温度,负载3%的V<,2>O<,5>(质量比)。该催化剂体现了良好的高温活性,有效地扩宽了温度窗口。
实验还通过XRD、BET、FT-IR、NH<,3>-IR、TG-DTA等表征手段对催化剂的物理化学特性进行了表征,同时研究了含硫物种的存在形态和稳定性,从中寻找与催化剂性能之间的关联。表征的结果表明PreS-TiO<,2>载体的制备方法可以细化晶粒颗粒、提高比表面积、强化表面酸位,并且这种硫酸化方式能够增加含硫物种的负载量以及提高在催化剂表面的稳定性。
最后我们采用了异位的红外技术,分析通入不同反应物后催化剂表面的变化以此进行反应机理的推导。根据红外反映的信息,我们认为在3%(wt)V<,2>O<,5>-1.5M-PreS-TiO<,2>-500表面的NH<,3>选择性催化还原NO遵循的是Eley-Rideal机理,并且在不同的温度条件下主导的酸位有所变化。在室温的条件下,以Lewis酸位为反应的主导酸位,然而在300℃下则是Lewis酸位和BrCnsted酸位共同参与反应。