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产生于染料工业中的大量印染废水已成为水系环境重要污染源之一。广泛应用于染料工业中的亚甲基蓝和联苯胺化合物因其对人体健康有害,成为了国家重点防治的有机污染物。本文针对以上两种污染物,选用光催化材料改性纳米TiO2作为降解亚甲基蓝和联苯胺的光催化剂,进行光催化降解研究。
以钛酸四丁酯为钛源,粉煤灰空心微珠为载体,用溶胶-凝胶法制备TiO2/cenospheres光催化剂,然后通过浸渍法制备H4SiW12O40/TiO2/cenospheres光催化剂,对TiO2进行表面修饰。通过SEM、FT-IR、XRD、DRS等方法对合成的光催化剂进行表征,研究其光学和物理化学性质。以亚甲基蓝和联苯胺为目标化合物,探讨多种因素对光催化降解效果的影响,寻求光催化降解亚甲基蓝和联苯胺的最佳工艺条件,提高光催化降解的效率。此外,还研究了目标化合物的光催化降解机制、动力学特征等。
通过试验得出如下结论:(1)在紫外光下H4SiW12O40/TiO2/cenospheres降解亚甲基蓝的最佳条件:硅钨酸最佳浸渍量为0.25g,催化剂用量为0.25g/L,亚甲基蓝初始浓度为7.5mg/L,pH值为9,曝气量为2L/min,光照强度250W时,60min内亚甲基蓝的降解率为94%以上;可见光下H4SiW12O40/TiO2/cenospheres催化降解亚甲基蓝的最佳条件:催化剂用量为0.25g/L,亚甲基蓝初始浓度为7.5mg/L,pH值为9,光照强度300W时,3h内亚甲基蓝的降解率为61%以上。并且均符合表观一级动力学特征。并且H4SiW12O4/TiO2/cenospheres催化剂经过简单处理后,分别在紫外光下和可见光下重复使用7次后,对亚甲基蓝均具有稳定的光催化效应,具有较好的重复使用性能,有利于实际应用。同时还通过紫外可见光谱图分析证实,MB降解过程中最大吸收波长发生蓝移是由于MB脱甲基作用的影响。研究还发现在H4SiW12O40/TiO2/cenospheres作用下,谱图中最大吸收波长蓝移的幅度要比TiO2/cenospheres作用要大,并且在紫外光条件下亚甲基蓝的降解程度比可见光下的要深。(2)在紫外光下H4SiW12O40/TiO2/cenospheres催化降解联苯胺的最佳条件:催化剂用量为0.1g/L,联苯胺的初始浓度为10mg/L,pH值为5,光照强度250W。在不同联苯胺初始浓度条件下,H4SiW12O40/TiO2/cenospheres光催化降解联苯胺的动力学特征,发现其符合表观一级动力学特征。并且在紫外光下重复使用6次后,其对联苯胺的光催化活性基本不变,具有良好的稳定性。以及通过FT-IR和GC-MS来检测反应产生的中间产物,光催化降解过程中主要有以下4种中间产物:4-氨基联苯、4-氨基苯酚、对苯二酚、1,4-苯醌,得出了联苯胺降解路径。