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挥发性有机化合物(VOCs)作为大气主要污染源之一,绿色环保已经成为国家和人民关注的焦点。催化燃烧技术是在催化剂的作用下,有害气体在较低温度下发生无焰燃烧,并氧化分解生成无毒的CO2和H2O,具有效率高、能耗小、无二次污染等特点。因为目前颗粒状催化剂存在压降大、导热性差、易粉化等缺点,因此开发一种压降低、催化效率高,稳定性好的整体式催化剂是目前的研究重点。本论文通过阳极氧化技术使铝基体表面自行生长一层具有高度有序纳米孔阵列结构的氧化铝膜,并以此为载体,设计了可塑性好、表面氧化铝膜不易脱落的整体式网状催化剂,并应用在无光常温甲醛催化氧化反应系统中。 (1)首先,讨论了阳极氧化勃姆体(a-AlOOH)的晶面择优取向对催化氧化甲醛活性和稳定性的影响。比较了商业勃姆石(c-AlOOH)、阳极氧化铝(a-γ-Al2O3)、商业氧化铝(c-γ-Al2O3)和未处理阳极氧化铝(AAO)的催化活性,发现a-AlOOH在反应中的低温区(<50℃)检测到生成了CO2,随着温度的升高活性有明显的提高,100℃条件下甲醛完全氧化,表明a-AlOOH表面发生了催化氧化反应,表现出了氧化甲醛分解的性能。通过XRD、BET、SEM、HRTEM的表征分析,a-AlOOH沿晶面(020)、(031)、(200)、(002)有择优生长的趋势,使其暴露出了更多的羟基和氧基,为催化反应提供更多的吸附位和活性位;然后,探究了相对湿度对表面羟基量的影响,当相对湿度增加到12%时,常温下甲醛转化率提高了5%,通过FTIR、XPS和TG/DTG表征分析发现a-AlOOH表面具有丰富的羟基量,在相对湿度增加时,吸附在催化剂表面的水分子可以形成羟基,使催化剂表面的羟基得到活化、补充和再生,促进甲醛的吸附和氧化,并以此为依据,推测了勃姆体上甲醛催化反应机理。 (2)讨论了Pt/a-AlOOH的甲醛催化氧化行为,发现以a-AlOOH为载体,共浸渍法制备的催化剂活性最高,25℃条件下转化率达到70.2%。通过XRD、BET、SEM表征发现负载Pt对催化剂的比表面积和载体的晶型没有影响。通过CO-pluse、TEM表征分析,发现Pt分散度很高,颗粒平均粒径为2±0.11nm,对应的Pt(111)面可以活化O2生成活性氧(O-),同时弱化吸附水的氢氧键,促进羟基的形成。XPS表征分析得出其Pt0/(Pt0+Pt2++Pt4+)和OOH/OTotal的比值最高,分别为70.1%和67.1%,且是影响催化活性的关键因素。金属Pt与载体之间发生了强的相互作用(SMSI),Pt从载体a-AlOOH获得电子后,与O2形成反π键产生活性O-。然后进一步探究了相对湿度对催化剂活性和稳定性的影响,并以此推理了Pt/a-AlOOH催化氧化甲醛反应机理。 (3)采用普通浸渍法负载过渡金属Fe改性a-AlOOH,制备出Fe/a-AlOOH载体。改性后的载体,通过共浸渍法制备Pt/Fe/a-AlOOH催化剂。通过BET表征结果分析得,催化剂的比表面积在92m2/g左右。通过活性测试和ICP表征分析,发现Pt、Fe的最佳负载量在1.2wt%和3.8wt%左右,25℃时甲醛转化率达到80%,45℃左右甲醛完全转化。通过XRD、TG/DTG、FTIR、SEM表征得出了Pt1.2/Fe3.8/a-AlOOH催化剂的表面暴露出两种晶面,分别是AlOOH和FeOOH,且FeOOH表面暴露的羟基更加活泼,可以补充羟基数量,不仅提高了催化活性,而且降低了Pt负载量,节约成本。 (4)为了模拟真实的室内环境,在3m3的空气舱中,对整体式Pt1.2/Fe3.8/a-AlOOH催化剂性能评价测试,得出了随着截面风速V增加,催化活性逐渐升高。当高横截面速度V=1.30m/s时,25min可以催化氧化甲醛从0.8ppm降解到0.08ppm,即人体安全值范围之内。即使是超低浓度的甲醛(0.3ppm左右),通过改变截面风速度V=1.30m/s可以提高催化氧化甲醛的效率,50min可以使甲醛浓度减低到0.08ppm。