甲醛常温无光催化氧化结构化催化剂的研究

来源 :华东理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:LXM302
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
挥发性有机化合物(VOCs)作为大气主要污染源之一,绿色环保已经成为国家和人民关注的焦点。催化燃烧技术是在催化剂的作用下,有害气体在较低温度下发生无焰燃烧,并氧化分解生成无毒的CO2和H2O,具有效率高、能耗小、无二次污染等特点。因为目前颗粒状催化剂存在压降大、导热性差、易粉化等缺点,因此开发一种压降低、催化效率高,稳定性好的整体式催化剂是目前的研究重点。本论文通过阳极氧化技术使铝基体表面自行生长一层具有高度有序纳米孔阵列结构的氧化铝膜,并以此为载体,设计了可塑性好、表面氧化铝膜不易脱落的整体式网状催化剂,并应用在无光常温甲醛催化氧化反应系统中。  (1)首先,讨论了阳极氧化勃姆体(a-AlOOH)的晶面择优取向对催化氧化甲醛活性和稳定性的影响。比较了商业勃姆石(c-AlOOH)、阳极氧化铝(a-γ-Al2O3)、商业氧化铝(c-γ-Al2O3)和未处理阳极氧化铝(AAO)的催化活性,发现a-AlOOH在反应中的低温区(<50℃)检测到生成了CO2,随着温度的升高活性有明显的提高,100℃条件下甲醛完全氧化,表明a-AlOOH表面发生了催化氧化反应,表现出了氧化甲醛分解的性能。通过XRD、BET、SEM、HRTEM的表征分析,a-AlOOH沿晶面(020)、(031)、(200)、(002)有择优生长的趋势,使其暴露出了更多的羟基和氧基,为催化反应提供更多的吸附位和活性位;然后,探究了相对湿度对表面羟基量的影响,当相对湿度增加到12%时,常温下甲醛转化率提高了5%,通过FTIR、XPS和TG/DTG表征分析发现a-AlOOH表面具有丰富的羟基量,在相对湿度增加时,吸附在催化剂表面的水分子可以形成羟基,使催化剂表面的羟基得到活化、补充和再生,促进甲醛的吸附和氧化,并以此为依据,推测了勃姆体上甲醛催化反应机理。  (2)讨论了Pt/a-AlOOH的甲醛催化氧化行为,发现以a-AlOOH为载体,共浸渍法制备的催化剂活性最高,25℃条件下转化率达到70.2%。通过XRD、BET、SEM表征发现负载Pt对催化剂的比表面积和载体的晶型没有影响。通过CO-pluse、TEM表征分析,发现Pt分散度很高,颗粒平均粒径为2±0.11nm,对应的Pt(111)面可以活化O2生成活性氧(O-),同时弱化吸附水的氢氧键,促进羟基的形成。XPS表征分析得出其Pt0/(Pt0+Pt2++Pt4+)和OOH/OTotal的比值最高,分别为70.1%和67.1%,且是影响催化活性的关键因素。金属Pt与载体之间发生了强的相互作用(SMSI),Pt从载体a-AlOOH获得电子后,与O2形成反π键产生活性O-。然后进一步探究了相对湿度对催化剂活性和稳定性的影响,并以此推理了Pt/a-AlOOH催化氧化甲醛反应机理。  (3)采用普通浸渍法负载过渡金属Fe改性a-AlOOH,制备出Fe/a-AlOOH载体。改性后的载体,通过共浸渍法制备Pt/Fe/a-AlOOH催化剂。通过BET表征结果分析得,催化剂的比表面积在92m2/g左右。通过活性测试和ICP表征分析,发现Pt、Fe的最佳负载量在1.2wt%和3.8wt%左右,25℃时甲醛转化率达到80%,45℃左右甲醛完全转化。通过XRD、TG/DTG、FTIR、SEM表征得出了Pt1.2/Fe3.8/a-AlOOH催化剂的表面暴露出两种晶面,分别是AlOOH和FeOOH,且FeOOH表面暴露的羟基更加活泼,可以补充羟基数量,不仅提高了催化活性,而且降低了Pt负载量,节约成本。  (4)为了模拟真实的室内环境,在3m3的空气舱中,对整体式Pt1.2/Fe3.8/a-AlOOH催化剂性能评价测试,得出了随着截面风速V增加,催化活性逐渐升高。当高横截面速度V=1.30m/s时,25min可以催化氧化甲醛从0.8ppm降解到0.08ppm,即人体安全值范围之内。即使是超低浓度的甲醛(0.3ppm左右),通过改变截面风速度V=1.30m/s可以提高催化氧化甲醛的效率,50min可以使甲醛浓度减低到0.08ppm。
其他文献
Y型分子筛是催化裂化催化剂的主要活性组分,提高Y型分子筛的硅铝比对于改善Y型分子筛的使用性能具有重要的作用。本论文采用非模板剂直接合成法,制备了硅铝比(SiO2/Al2O3)大于6
原肠发生运动是构建胚胎形体模式的关键事件,其运动模式和调控机制是生命科学探索了近百年的重大基础科学问题。Paraxial protocadherin(papc)是一个细胞粘连分子,为跨膜蛋白,近
  中华绒螯蟹已成为最重要的水产养殖品种之一。随着产量的不断攀升,病害带来的困扰越来越多,产品质量也有所下降,今年大规模出现的"水瘪子"更是给不少养殖户造成了巨大损失。
原位固碳制氢煤气化新工艺是近十多年来洁净煤利用技术的研究热点之一。新工艺将煤气化与二氧化碳固定集成在一个反应器中,得到高浓度的氢气产品同时实现二氧化碳的固定。目前
石油化工是国民经济的支柱产业之一,在创造大量财富的同时,过程中存在的高能耗问题是亟待攻克解决的一个难题。过程强化通过改进工艺和使用强化设备能够有效降低生产过程能耗,已
染料敏化太阳能电池(Dye-sensitized Solar Cell,DSSC)相对于传统的硅基太阳能电池,具有成本低廉、易于制备且转换效率相对较高等优势,而受到研究者的广泛关注。本论文主要在p-D
伏沙地是指分布于干旱一半湿润地区,经风力分选、搬运后沉积下来的沙物质经过尚未充分发育完成的成土过程而在其土壤表层形成薄的腐殖质层,剖面下部均为风积沙母质的土地类型。
  通过8周养殖试验评价了7种促摄食物质对吉富罗非鱼幼鱼摄食、生长性能、血清生化、消化酶活性和食欲相关基因表达的影响。以4%鱼粉、18%豆粕、6%双低底菜粕、20%巴基斯坦菜粕
  α-水芹烯(α-PA),5-異丙基-2-甲基-1,3-環己二烯為一種環状的單萜類化合物,是日常生活中使用的香辛料與草本植物之精油中常見的組成份。本研究主要探討南美白蝦注射不同
  为了探讨不同的投喂频率对团头鲂幼鱼消化道功能的影响,每天分别投喂团头鲂幼鱼1(F1)、2(F2、3(F3)、4(F4)、5(F5)和6次(F6).10周后,测定鱼体前、中、后肠消化酶活性,观察肠