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具有良好生物活性的人体骨组织缺损修复和替换材料是生物材料领域一个重要的研究课题。钙一硅基生物活性玻璃在体外模拟体液中能诱导羟基磷灰石沉积,从而与骨组织形成牢固键合;并能刺激骨组织细胞的增殖和定向分化,于是成为进入临床应用的一类生物活性材料。为了获得性能更好的骨修复材料,采用有机的高分子作为基体,从中掺入生物活性玻璃无机组分得到的有机/无机复合材料成为目前研究的热点。然而,由于生物玻璃的亲水性使得其在高分子中容易团聚、分散不均匀,从而使复合材料的性能受到了很大影响,限制了它的应用。本论文工作从提高生物活性玻璃在高分子中的分散性,改善复合材料的综合性能出发,通过用十二醇对生物活性玻璃进行表面修饰,并研究了经表面修饰的生物活性玻璃粉体的加入对生物活性玻璃/聚乳酸复合材料的性能影响。
具体的研究内容和结果包括以下几个部分:
(1)利用生物活性玻璃粉体表面的Si-OH基团的反应性,采用高温表面酯化反应,以十二醇长链为反应试剂,成功将有机长链分别接枝到熔融法制备的45S5生物玻璃、溶胶凝胶法制备的58S生物活性玻璃、模板法制备的介孔58S生物活性玻璃的表面。结果发现用溶胶凝胶法制备的,尺寸较小的表面多孔的58S生物活性玻璃具有最佳的修饰效果。同时,还研究了酯化反应与可逆水解的关系,发现将表面修饰过的生物活性玻璃在沸腾的去离子水中处理一定时间后,可有效除去粉体表面的十二醇有机长链。
(2)用溶剂浇注-挥发法制备了生物活性玻璃/聚乳酸复合膜,研究了表面修饰对复合材料性能的影响。研究发现,经过表面修饰的生物活性玻璃粉体在聚乳酸基体中的分散性明显提高,从而使得复合膜的力学性能有所提高。粒径较小的纤维状介孔58S经表面修饰后可在聚乳酸中均匀地呈有方向性分布,复合膜力学性能最好。同时,表面修饰没有影响复合材料的生物活性,依然能够沉积类骨磷灰石。生物活性玻璃表面有机长链的存在使复合膜的亲水性下降。
(3)对复合膜进行沸水水解处理,可以有效去除复合膜表面的十二醇长链,使复合材料的亲水性回升。将共沉淀法制备的硅酸钙陶瓷粉体进行表面修饰,并将其与聚乳酸复合成膜。研究表面修饰以及可逆水解对生物活性玻璃以及硅酸钙与聚乳酸的复合膜与细胞相互作用的影响。发现表面修饰使材料有利于细胞的贴附和增殖,而可逆水解则使材料与细胞的相互作用达到最佳的表达。
通过以上研究表明,利用高温回流的酯化反应,能有效地将亲油性的有机长链接到无机生物活性玻璃粉体表面,从而可以改善其在有机基体中的分散性,提高复合材料的综合性能。之后用可逆水解处理将有机长链去除,使复合材料亲水性恢复,更有利于细胞的贴附和增殖。这些优点表明,通过酯化反应对无机生物活性玻璃进行表面修饰,是一种优化骨组织修复材料性能的有效手段,可望在实际中得到应用。