【摘 要】
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偶氮染料染色性能优异,在纺织和印染工业中大量应用,但其废水具有致癌、致畸形、致突变的“三致”作用,直接排放到河流会对周边自然环境造成严重破坏。偶氮染料废水的可生化性较差,传统的生物法难以实现较好的降解效果,因此需要寻求一种高效便捷的处理方法。本研究将活性炭三维电极电催化法和TiO2光催化法相结合,以Ti/Ir O2-Ta2O5板为阳极,Ti板为阴极,溶胶-凝胶法制备的改性TiO2/AC复合材料为粒
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偶氮染料染色性能优异,在纺织和印染工业中大量应用,但其废水具有致癌、致畸形、致突变的“三致”作用,直接排放到河流会对周边自然环境造成严重破坏。偶氮染料废水的可生化性较差,传统的生物法难以实现较好的降解效果,因此需要寻求一种高效便捷的处理方法。本研究将活性炭三维电极电催化法和TiO2光催化法相结合,以Ti/Ir O2-Ta2O5板为阳极,Ti板为阴极,溶胶-凝胶法制备的改性TiO2/AC复合材料为粒子电极,长弧氙灯为模拟太阳光的光源,以模拟甲基橙废水作为偶氮染料废水的代表,对改性TiO2/AC光电协同法的材料制备条件和反应条件进行优化,并通过反应动力学分析和自由基淬灭实验探索其降解机理,为该方法在偶氮染料废水处理中的实际应用提供数据和理论上的参考。采用溶胶-凝胶法制备了X-N-TiO2/AC（X=Fe或Cu或Mn）复合材料,在光电协同降解20 mg/L甲基橙废水的实验中,Fe-N-TiO2/AC相比Cu-N-TiO2/AC和Mn-N-TiO2/AC表现出更高的催化效率。优化的材料制备条件为溶胶制备时乙酸添加量为12.6 m L,Fe掺杂量为0.6%,N掺杂量为10%（摩尔比）,在光电催化反应180 min时,甲基橙降解率为66.59%。SEM和XRD的表征结果表明锐钛矿型的改性TiO2成功负载到颗粒活性炭上。通过单因素实验和正交试验优化了Fe-N-TiO2/AC光电协同降解甲基橙废水的反应条件:极板间电压为14 V,电解质硫酸钠浓度为1.5 g/L,初始p H=3,复合材料投加量为35 g/L,曝气量为600 m L/min,反应时间为60 min,甲基橙降解率为86.5%,COD去除率为73.54%。Fe-N-TiO2/AC光电协同法对甲基橙的降解率高于光催化（26.75%）与三维电极电催化（47.8%）之和,协同因子为1.16。此外,Fe-N-TiO2/AC光电协同法的能耗为18.36 W·min/mg,低于传统的活性炭三维电极电催化。重复使用实验表明,Fe-N-TiO2/AC复合材料重复使用性能优异,重复使用10次后,甲基橙降解率为74.13%。对重复使用10次的材料再次进行溶胶-凝胶法的负载,甲基橙降解率为89.64%。反应动力学拟合的结果表明Fe-N-TiO2/AC光电协同法对甲基橙废水的降解反应是表观一级反应,一级反应动力学常数k=3.26×10-2 min-1。自由基淬灭实验结果表明羟基自由基（·OH）在甲基橙的降解中起主要作用。
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