离子热法合成磷酸铝系列分子筛的研究

来源 :大连轻工业学院 大连工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:sduheaven
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
目前,离子液体作为一种新型的绿色和环境友好溶剂受到了极大的关注。它是由较大的有机阳离子和较小的无机阴离子组成的盐类,与一般的离子化合物不同,它在室温或室温附近呈液态,因而也可以称为低温熔融盐。离子液体具有以下性质:(1)蒸汽压极低、不可燃;(2)溶解能力极佳,可以对各种有机物、无机物及聚合物进行溶解;(3)热稳定性和化学稳定性高、液程宽(-90℃~300℃);(4)离子电导率高,电化学电位窗大。目前,在多相催化、有机合成、电化学、分离分析化学等化学化工领域中得到了广泛的应用。将离子液体用于合成分子筛材料的报道始于2004年,Cooper等以[C2mim]Br为溶剂和模板剂在常压下合成了磷酸铝型分子筛。近年来,人们对分子筛催化剂的研究在不断深入,新的分子筛合成方法、模板剂的不断改进,使离子热合成分子筛具有重大意义。 本论文中,在全面了解了离子液体的组成、性能和在反应中的应用的基础上,合成了[C2mim]Br离子液体,论文重点研究以溴化N-烷基咪唑类离子液体中间体为反应介质,采用离子热合成方法合成AEL型磷酸铝分子筛AlPO<,4>-11以及掺杂过渡金属的MeAPO-11fMe包括:Fe、Cu、Mn和Co)。离子热合成法与传统的使用分子溶剂的水热和溶剂热合成方法不同,以[C<,2>mim]Br离子液体同时作为溶剂和模板剂进行分子筛的合成,合成过程中没有添加模板剂,表明在离子液体热合成过程中所用离子液体不仅作为溶剂,还作为模板剂起到结构导向作用,减少了溶剂和模板剂之间的竞争,有利于晶化过程,使A1PO<,4>-11和MeAPO-11分子筛可以在合成条件下有序的生成。离子液体中的阴离子可以与溶胶羟基形成氢键,从而起到溶剂和模板剂的作用影响胶团的晶化过程。我们利用这种方法合成出了晶体呈球形和长条形,晶粒约1.5--2μm的磷酸铝分子筛。通过x射线衍射、扫描电镜、红外光谱以及紫外光谱等现代表征手段对产物进行表征,并考察了磷铝比、离子液体用量、晶化时间、晶化温度、HF酸用量和Fe量等合成条件对AlPO<,4>-11和FeAlPO<,4>-11分子筛合成的影响。而且对合成机理进行了初步的探讨。实验结果表明:晶化温度140--160℃,晶化时问14—24 h,磷铝比为2—3,离子液体与铝源的摩尔比为10—20,HF酸用量0.1—0.3 g,铁铝比1:20-1:5时,为离子热合成AlPO<,4>-11分子筛的最佳条件。 另外论文还以合成的FeAPO-11分子筛为催化剂对苯直接氧化生成苯酚进行了研究。 在实验中借助气相色谱等手段对反应结果进行了表征。在苯的羟化反应中,A1PO<,4>-11分子筛没有活性;而FeAPO-11分子筛有一定的活性,且选择性很高,随着Fe/A1比的增大,选择性仍然很高,活性略有提高。
其他文献
毛密度是反映毛被保温隔热功能最主要和直观的形态学性状,决定着动物对环境温度的适应能力,也是影响可商业性经营利用的毛皮质量的重要指标。因此,毛密度测定既是哺乳动物被毛形
有机化合物的定量结构一性质(QSPR)研究是指通过研究化合物的分子结构与其性质之间的定量关系,从而达到对其理化性质的预测。定量结构一保留相关性(QSRR)研究可确定溶质的色谱
本文主要研究工作包括以下几个方面:一是根据混合动力车(HEV)用Ni/MH动力电池控制方面的要求,研究了Ni/MH电池的内压与荷电态的关系。二是研究并制备了5.7Ah的方形Ni/MH电池,
现代高技术先进高温材料的发展越来越趋向于使用三元或多元合金以获得满足服役工况所需的良好的机械性能和抗氧化性能。这些合金的抗氧化性能主要取决于合金表面能否形成稳定