二氧化碳排放导致全球气候变暖,对动植物赖以生存的环境造成极大影响。CO₂捕获能够缓解其大量排放引发的气候变化。多孔碳纤维具有高比表面积、可控的表面化学结构、稳定的物理化学性质及良好的机械性能在燃烧后CO₂捕获中表现出良好的应用前景。为了进一步提升碳材料的CO₂吸附能力和选择吸附性,以具有高氮含量的纤维为先驱体,制备聚丙烯腈（PAN）基和聚酰亚胺（PI）基多孔碳纤维,调控氮掺杂多孔碳纤维的织构特性和含氮官能团,并探索了吸附材料的结构特性对CO₂吸附及选择性的影响机制。本文首先选用高氮含量的PAN氧化纤维为先驱体,通过空气热处理,实现纤维的同步碳化和活化,得到氮掺杂多孔碳纤维。PAN氧化纤维经空气热处理后形成了类石墨微晶结构,并产生了大量超微孔,其体积为0.108～0.122 cm³/g。而且,PAN基多孔碳纤维具有较高的氮含量,该值超过20.8 wt%,且以对CO₂具有良好吸附性的吡咯/吡啶酮氮为主。CO₂等温吸脱附实验显示,PAN基多孔碳纤维在25 ^oC和1 bar时吸附量为99 mg/g,CO₂/N₂亨利选择性为183,这主要归因于丰富的含氮官能团。氮掺杂多孔碳纤维的等量吸附热介于26.65 k J/mol和30.84 k J/mol之间。同时,多孔碳纤维具有良好的可再生性和重复使用性。以PI纤维为先驱体材料,选用ZnCl₂和K₂CO₃为活化剂。将PI纤维与活化剂共混,通过氮气气氛下的热处理,制备得到氮掺杂多孔碳纤维。与直接碳化制备的多孔碳纤维相比,活化剂使得多孔碳纤维的比表面积和孔体积都得到显著提升。PCF-K₂CO₃拥有最大的超微孔体积,达到0.309 cm³/g。此外,PCF-ZnCl₂表现出最大的氮含量（7.33 wt%）和得率。CO₂等温吸脱附实验结果显示,通过活化法制备的多孔碳纤维吸附量亦得到提升。在25 ^oC和1 bar时,PCF-ZnCl₂和PCF-K₂CO₃的CO₂吸附量分别为144 mg/g和202 mg/g,而直接碳化制备的多孔碳纤维CO₂吸附量为128 mg/g。以K₂CO₃为活化剂,通过热处理温度来进一步调控PI基多孔碳纤维的织构特性和化学结构。PI纤维经同步碳化和活化处理后表现出无序乱层石墨结构,超微孔体积随着热处理温度升高先增加后降低,在800 ^oC表现出最高的超微孔体积。尽管纤维经K₂CO₃活化后氮含量降低,导致吸附剂的碱性吸附位点减少,但高的超微孔体积仍然使多孔碳纤维表现出极强的CO₂吸附性能。此外,PI基多孔碳纤维的CO₂/N₂亨利选择性为24,等量吸附热为24.54～25.63 k J/mol,并具有良好的可再生性和重复使用性。