热致相分离法超高分子量聚乙烯/高密度聚乙烯微孔膜的制备、结构和性能的研究

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锂离子电池是近年来新型电源技术研究的热点,隔膜是其中的重要组成部分,其主要作用是提供短路保护和避免正负极直接接触。常用的隔膜通常是由聚乙烯(PE)和聚丙烯(PP)组成的复合隔膜。超高分子量聚乙烯(UHMWPE)的性能优于普通聚乙烯、聚丙烯。同时,尽管UHMWPE的熔点在130oC左右,但在更高温度下,UHMWPE熔体呈凝胶状,能够保持原有形状不变,因此有望采用UHMWPE薄膜用作锂离子电池隔膜。但UHMWPE难加工,熔体强度高也不利于短路时闭孔保护,因此需要进行改性。本文以UHMWPE/HDPE为基体,液体石蜡(LP)为溶剂,考察了HDPE的加入对体系粘弹性和液-固相分离的影响,采用热致相分离法制备UHMWPE/HDPE微孔膜,研究了不同的工艺对微孔膜的结构的影响,并对微孔膜的性能进行了表征。研究结果表明,在UHMWPE/LP的溶剂体系中,HDPE的加入可以降低体系的粘度、降低体系的弹性,改善体系的加工性能。通过研究UHMWPE/HDPE/LP三元体系的等温结晶和非等温结晶过程以及考察体系的液-固相分离过程,我们发现:在等温结晶时,UHMWPE的成核密度较高,结晶不完善,UHMWPE的结晶是按照异相成核并伴随二维生长机理进行的;而HDPE/LP二元体系的结晶成核密度较低,结晶受生长控制,在较高温度下,可按照三维球晶生长方式结晶。在非等温结晶中,HDPE的加入降低了结晶温度和结晶速度。等温结晶活化能和非等温结晶活化能均随HDPE的加入而升高,说明加入HDPE不利于结晶的生成。这也是由于成核密度的降低导致的。本文还考察了UHMWPE分子量、HDPE含量、冷却速率等对微孔形态和结构的影响。以较慢降温速率冷却时,HDPE的加入改变了微孔形态,并使孔径变大。采用合适的配比及工艺条件,可以制备平均孔径约1um、孔径均匀的UHMWPE/HDPE微孔膜;UHMWPE/HDPE微孔膜在135oC下闭孔,而HDPE的加入则有利于闭孔的发生。在160oC温度下,微孔膜膜依然保持原来形状而不塌缩,可见应用于锂离子电池隔膜时耐热性能优于PP、PE隔膜及其复合膜。研究结果表明,采用UHMWPE:HDPE=80:20的配比制备微孔膜,有望取代现在的PP/PE/PP三层结构的微孔膜,用作锂电池隔膜。其力学性能和耐热性能均优于PP、PE微孔膜,短路时温度过高“熔而不塌”,同时具有较低的关断温度,保证锂离子电池的安全使用。
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