可见光响应型钛基、铌基层状光催化材料的制备及性能研究

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由于能源过度开采和环境污染的日益加剧,能源和环境问题已经成为当今社会关注的首要问题。各种解决能源与环境问题的新技术、新思路不断涌现,光催化技术由于其节能、高效、无毒等优势,引起广大研究者的兴趣。半导体光催化技术的核心是制备高效的光催化材料。从应用角度考虑材料应具有光吸收范围广、光利用率高、稳定性好、对环境友好、成本低廉等特性。开发新型高效半导体光催化材料,提高光能转换效率和拓宽催化剂光响应范围成为目前光催化材料研究领域的热点之一。   钛基、铌基层状半导体材料是一种新型光催化剂。该类材料由金属-氧多面体单元组成阴离子板层,平衡阳离子位于层间位置。在板层上通过吸收光而使电子-空穴对发生分离,载流子在板层上快速迁移从而能延缓电子-空穴对的重组来提高光催化活性。其夹层空间可以作为反应场所,从而能够提供更多的催化反应活性位。通过对其层板上的原子和层间离子的取代可调变材料的吸光和催化性能。利用离子交换、元素掺杂可以调节材料能带宽度,利用插层或柱撑的办法可调节材料的层间孔径和比表面积,还可以将异质物种引入材料的夹层空间,利用协同效应来提高催化性能。   在本文第二章中通过离子交换方法制备了具有可将光响应Sn2+-和Pb2+-取代的钛酸盐纳米管层状材料,通过可见光照射下其对有机色素甲基橙(MO)和甲基蓝(MB)的降解对其光催化性能进行了研究,研究比较得出具有更高可见光吸收的Sn-NaHTi3O7具有更好的光催化活性。   在本文第三章中利用水热法在不同反应条件下分别制备了不同钛氧比的层状半导体材料Na2Ti4O9、Na2Ti3O7及K2Ti6O13,并对其进行Sn2+离子交换。通过可见光照射下离子交换前后样品对有机色素甲基橙(MO)的不同降解程度对其光催化性能进行了研究。   硫化镉材料相应于太阳光谱具有相对匹配的能带结构,是一个在可见光下具有较高活性的光催化剂,柱撑后的固体酸具有介孔材料的特性,并且较大的层间距使得它能作为复合材料的主体。在本文第四章中通过不同CdS载量、不同CdS的复合方法等制备了一系列CdS/SiO2-HNb3O8及CdS-HNb3O8复合材料,并通过它们对罗丹明B不同的降解活性对其光催化活性加以研究。除了用传统的液相沉积法,还采用新的气相浸渍沉积法对CdS加以复合;对CdS的不同载量、不同分散形式对罗丹明B降解活性的影响进行了详细研究。此外还将所制备的复合材料与活性较高的参考物质如P25、TiO2-N以及Bi2WO6进行了活性比较。   在本文第五章中采用气相掺氮法对HNb3O8柱撑后的复合材料SiO2-HNb3O8进行了氮的掺杂,使其具有可见光响应,通过对担载Pt后的样品在可见光下光催化还原CO2的反应表征其活性。对不同的掺氮温度对样品的形貌、反应活性的影响进行了研究。   所制备的材料均采用X射线衍射粉末衍射仪(XRD),扫描电镜(SEM),透射电镜(TEM)和紫外可见分光光度计(UV-Vis)等设备来表征其物理化学性质。
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