交流电场调控复合液滴的融合与释放机理及实验研究

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微流控技术是近些年发展起来的新兴技术,它将微纳米通道集成到几平方厘米的芯片上,并通过施加外加物理场,对通道中的流体及流体中分散的微纳颗粒进行控制和操纵。由于微机电系统(MEMS,Micro-Electro-Mechanical Systems)领域的迅速发展,如今人们借助于MEMS加工技术已经能够制备出各种高集成、跨尺度和高可控性的微流控芯片,因此它被广泛用于生物医疗、新型材料和前沿工程等多个领域。液滴微流控作为微流控技术的一个重要分支,在微流控芯片中通过控制互不相溶的两相或者多相流体来制备和操纵独立单分散的液滴单元,主要被用于生化分析、微纳材料合成和精密微反应器等前沿领域,例如单细胞检测、生物大分子分析和纳米颗粒制备等。液滴具有单分散和高可控的特点,因此它为容纳微尺度生化反应提供了绝佳场所。在液滴微反应进行过程中常常需要对液滴单元进行多种形式的操纵,包括液滴输送、筛选、融合、分裂和释放等。其中,液滴的融合和释放对微反应过程起到决定性影响。然而,当前针对复合液滴的可控融合和快速释放还缺乏有效的方法。针对这一现状,本文开展如下研究:从单乳液液滴电动力学出发分析复合液滴在交流电场中的力学行为,基于Maxwell-Wagner界面极化理论建立了复合液滴在电场中的界面变形和电动力学流动行为的二维物理模型,并通过数值仿真研究了液滴变形和流动的物理规律,分析了液滴壳厚、内核及连续相溶液的电导率对界面驰豫现象的影响,为后续实验研究液滴融合与释放奠定了理论基础。从提高液滴微反应的生物兼容性和避免交叉污染的角度出发,提出和实验验证了一种利用交流电场调控复合液滴内核融合的方法。设计了一种三层管套结构玻璃毛细管微流控芯片和一种电极集成的PDMS(Polydimethylsiloxane)微流控芯片,分别用于单核/多核复合液滴的制备和微通道中不同内核复合液滴的电控融合实验。在双核复合液滴中包裹了两种不同的内核溶液,通过施加交流电场进行液滴内核的可控融合实验,研究了融合电压随溶液电导率的变化规律,确定了不同参数下液滴融合电压范围。根据实际应用中对多种反应物顺序反应的需求,对复合液滴三个内核的有序融合进行了实验研究。利用毛细管微流控装置制备了包含三种不同内核的复合液滴,并进行了液滴内核的顺序融合实验。实验发现,内核的体积或者电导率差异可以用于调控液滴的旋转定向和内核的融合顺序。体积较大或者电导率较大的两个内核主导了液滴整体的偶极矩,因此液滴的首次旋转使得它们趋近于电场平行定向,进而首先发生融合。三核液滴的顺序融合被进一步应用于两步酶催化显色反应中,用于检测溶液中的葡萄糖浓度。微流体系统或者生物环境中常常需要将多种不同的活性物质输送和释放到指定位置,复合液滴因其精巧可控的“核-壳”结构为这种需要提供了可能。为了验证复合液滴可控释放的可行性,对单核、双核和三核液滴在交流电场中的释放行为进行了实验研究。复合液滴可控释放的前提是具有超薄的外壳结构。为了制备具有超薄外壳的复合液滴,设计了一种特殊的毛细管芯片装置,使得单核复合液滴的外壳厚度小于200nm。对单核、双核和三核液滴的快速释放进行了系统的参数研究,确定了不同参数下交流信号的释放电压。另外,液滴外壳在破裂后由于表面张力的作用下团聚成小油珠,可以用于快速测量超薄壳液滴的壳厚。最后,进行了纳米颗粒以及酵母菌的包裹和释放实验,进一步证明了这种方法的实际应用价值。
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