聚四氟乙烯基于自由基演化的质子辐照损伤规律与机制

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:chengczl
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聚四氟乙烯材料具有优良的电学及力学特性,广泛应用于各类型航天器中。PTFE在辐射环境下会发生性能的退化,而低能质子作为地球辐射带的重要组成部分,因此本研究以聚四氟乙烯材料为研究对象,利用光学透过率测试、力学性能测试对聚四氟乙烯材料质子辐照后材料性能退化过程进行分析,采用电子顺磁共振技术对于质子辐照后材料辐照诱发缺陷的形成及演化进行研究,并进一步借助于X射线光电子能谱、拉曼光谱和红外光谱等现代分析方法对于材料成分及结构的演化过程进行分析,并揭示质子辐照下聚四氟乙烯材料的辐照损伤的根本机制。研究表明,质子辐照导致聚四氟乙烯材料光学透过率下降,主要分为两个阶段。通过电离/位移吸收剂量计算,质子辐照后光学透过率的演化与位移吸收剂量关系更加密切。质子辐照聚四氟乙烯材料同时导致材料力学性能的变化材料抗拉强度呈现先增加后下降的趋势,主要由于先期交联和后期主降解。从拉伸断口可知其表面受到严重破坏,在AFM下可以可见表面粗糙度先增后降,也与PTFE交联/降解行为相关。质子辐照导致聚四氟乙烯子链断裂,形成含氟(g=1.9907)及热解碳自由基(g=2.0025),并且随着辐照注量的增加自由基含量及结构发生变化。随着辐照注量的增加,含氟自由基呈现先增加后降低趋势,而热解碳自由基含量一直增加,在注量超过5×1015cm-2之后,自由基以热解碳自由基为主。质子辐照的过程中,首先导致材料内部C-F键断裂,随着辐照注量的增加,材料内部C-C和C=C含量大幅度增加,辐照诱发自由基在存储过程中与空气中的氧发生反应导致C=O和C-O结构的生成。由于累积C=C结构导致拉曼荧光背底的增加。综合ESR分析构建自由基反应动力学模型,可知在辐照过程中同时存在着自由基产生、复合、转换等反应使得自由基浓度变换呈现三阶段特征。针对辐照诱发自由基及光学损伤的稳定性也进行了研究,研究表明自由基的演化模式遵循线性+指数模式,两种自由基的寿命差别较大。针对辐照后在空气气氛中的演化进行构建自由基演化模型,与XPS、ESR等测试结果相一致。
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