Er3+:YAG晶体中上转换机制竞争对激发波长依赖性的研究

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上转换发光是指发射光波长小于泵浦光波长的发光现象。上转换作为产生短波长全固态激光的手段之一而备受关注。但目前由于效率较低,限制了其在实际应用中的发展。因此,如何提高上转换效率已经成为研究热点。对于上转换效率,除了发射能级本身量子效率的影响,激发机制的效率也存在重要的影响。不同的上转换机制可以通过改变泵浦条件(激发波长,脉冲或连续激发等)实现。因此,合适的泵浦方案是获得高效率上转换发光的重要因素。深入理解泵浦条件对上转换机制的影响,有助于在实际应用中通过合适的泵浦方案,实现上转换效率的最优化。本论文研究了不同上转换机制间的竞争对激发波长的敏感依赖性。分别针对2P3/2和2G9/2能级,讨论了能量传递上转换(ETU)和激发态吸收(ESA)及ETU和交叉弛豫(CR)协同作用时,上转换机制间的竞争对激发波长的敏感依赖性。我们在Er3+:YAG晶体中,通过极微小改变激发波长,共振/非共振激发同一Stark能级,首次观察到不同上转换机制间的竞争对激发波长的敏感依赖性,针对ETU和ESA及ETU和CR协同作用这两种情况,发现激发波长分别改变0.06 nm (2.1 cm-1)和0.02 nm(0.7 cm-1)时,上转换荧光的衰减特性即发生了明显的改变。我们利用统计学模型,定性分析了这一现象。同时,我们还将上转换机制敏感性的研究扩展到不同的掺杂浓度下,研究发现在不同浓度的Er3+:YAG中,虽然上转换荧光表现出不同的衰减特性,但是上转换机制的敏感性却非常相似。本论文分三个部分,具体内容如下:第一部分:简单介绍了上转换发光的研究进展、机理、ESA和ETU的区分、Er3+离子的发光特性。第二部分:首先介绍了稀土离子光谱特性的理论基础,能量传递理论。然后简单介绍了Er3+:YAG晶体的物理特性和光学特性。最后在实验部分我们介绍了光谱的测定方法及类型、能级寿命的原理及测量、实验仪器等。第三部分:研究了上转换机制的竞争对激发波长的敏感依赖性。主要内容为:1)在实验室首次观察到上转换机制的敏感性。多种上转换机制的协同作用,在稀土掺杂发光材料的上转换发光过程中较为普遍。上转换发光的研究已有几十年的历史,有很多研究工作是利用多种机制的协同作用来实现上转换发光的,却没有人深入研究这种机制间的协同作用对激发波长的敏感依赖性。在Er3+:YAG晶体中,4S3/2能级被激发后,ESA和ETU两种机制可以协同布居2P3/2能级,实现上转换发光。我们观察到当激发波长在同一个Stark能级的共振峰内微小改变(0.06 nm左右)时,主导上转换机制逐渐由ETU转变为ESA,即两种机制间的竞争对激发激光波长存在敏感的依赖性。我们利用统计学模型,定性分析了这个现象。2)将上转换机制敏感性的研究拓展至除ESA和ETU之外的其它激发机制(交叉迟豫CR过程)。研究发现,当ETU和CR协同布居实现上转换发光时,它们之间的竞争对激发波长同样存在敏感的依赖性。3)将上转换机制敏感性的研究拓展至不同掺杂浓度下。发现当改变发光中心的掺杂浓度时,虽然上转换荧光曲线表现出不同的衰减特性,但是上转换机制的敏感性却非常相似。我们认为,这种敏感性的研究,无论是理论还是实验方面,对于优化上转换效率的探索都将具有十分重要的学术和应用意义。这一研究工作为上转换效率的优化问题提供了全新的研究视角。
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