Bi2WO6基异质结的构建与光催化理论研究

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钨酸铋(Bi2WO6)作为新型光催化剂具有独特的层状结构和优异的光催化性能,但同时还存在如量子效率低、光响应范围窄等缺陷。构建半导体异质结构光催化材料是克服传统光催化剂固有缺陷的有效途径之一。为此,本文以Bi2WO6为研究对象,采用基于密度泛函理论的第一性原理方法,构建了Bi2WO6/Bi2MoO6、Bi2WO6/MX2(M=Mo,W;X=S,Se)、Bi2WO6/Cu2O半导体异质结的界面结构。着重探讨了复合光催化材料的界面结构,电荷转移、能带偏移等相关特征,并以此为基础进行光催化活性增强的阐述。对Bi2WO6(010)/Bi2MoO6(010)异质结结构的研究表明,异质结由于功函数的差异,在形成异质结的过程中电子发生转移,在界面达到热平衡后,形成由Bi2MoO6层指向Bi2WO6层的内建电场。异质结两侧的半导体能带发生偏移,形成了S型异质结。在可见光照射下,内建电场可促进无用光生电子-空穴在异质界面上的复合及有用光生电子-空穴在异质结界面上分离,从而实现材料光催化性能的有效提升。实验结果进一步证明Bi2WO6/Bi2MoO6异质结对RhB的可见光催化效果明显优于单一的Bi2WO6和Bi2MoO6。对Bi2WO6(010)/MX2(001)(M=Mo,W;X=S,Se)四种异质结的研究表明,异质结界面均通过范德华相互作用形成稳定结构,界面处的电子均由MX2向Bi2WO6转移,产生由MX2指向Bi2WO6的内建电场。由于四种MX2化合物带隙、功函数和费米能级不同,与Bi2WO6结合后使得带边位置发生不同程度的偏移,因此在可见光照射下,光生电子和空穴的迁移和分离方式有所不同,Bi2WO6/MoS2符合S型异质结光催化机理,Bi2WO6/WS2、Bi2WO6/MoSe2和Bi2WO6/WSe2则符合I型异质结光催化机理。对Bi2WO6/Cu2O异质结光催化剂电子结构和界面结构的研究表明,Bi2WO6与Cu2O形成稳定异质结,界面处的电荷转移明显,电子由Cu2O一侧转移到Bi2WO6一侧,产生由Cu2O指向Bi2WO6的内建电场,异质界面两侧的半导体能带发生偏移。内建电场和能带偏移协同作用加快了光生电子由Bi2WO6转移到Cu2O上,从而有效的抑制了光生电子-空穴的复合,提高材料的光催化效率。
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