聚合物/有序介孔碳互穿网络复合材料吸附铀(Ⅵ)的性能研究

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有序介孔碳(CMK-3)是一种新型的碳材料,具有比表面积大、介孔排列有序、孔径分布窄、孔隙体积大及化学和物理稳定性良好等优点,在生物医学、电化学、能量储存和环境等领域显示出较强的应用性。但CMK-3表面官能团较少、亲水性差、对金属离子缺乏选择性等性能又限制了其在核素分离方面的应用。  本文以CMK-3为主体,将其分别与2-丁烯腈、乙烯基磷酸和N-烯丙基咪唑单体进行自由基聚合,分别制备出带有互穿网络结构的偕胺肟化聚2-丁烯腈/有序介孔碳复合材料(AO/OCMK-3)、聚乙烯基磷酸/有序介孔碳复合材料(PO4/OCMK-3)、聚N-烯丙基咪唑/有序介孔碳复合材料(AIM/OCMK-3)。  利用X-ray衍射(X-ray diffraction,XRD)、扫描电子显微镜(Scanning electron microscope,SEM)、氮气吸附-脱附等温线、透射电子显微镜(Transmission electron microscope,TEM)、傅里叶红外光谱(Fourier transform infrared spectrometer,FT-IR)等方法对AO/OCMK-3、PO4/OCMK-3、AIM/OCMK-3的结构与组成进行了表征。偕胺肟化聚2-丁烯腈、聚乙烯基磷酸和聚N-烯丙基咪唑均成功聚合在OCMK-3的结构中,AO/OCMK-3、PO4/OCMK-3、AIM/OCMK-3的介孔结构有序,比表面积、孔径、孔容略有减小。  以静态吸附法研究了AO/OCMK-3、PO4/OCMK-3、AIM/OCMK-3吸附铀(VI)的基础特性,明确了溶液pH、铀(VI)初始浓度、接触时间、温度、离子强度等因素对吸附的影响。进一步研究吸附铀(VI)的动力学、等温线、热力学行为,AO/OCMK-3、PO4/OCMK-3、AIM/OCMK-3吸附铀(VI)的行为符合Langmuir等温模型,单分子层饱和吸附容量分别为245.00 mg/g(AO/OCMK-3)、220.14 mg/g(PO4/OCMK-3)、213.01 mg/g(AIM/OCMK-3),显著大于CMK-3(40.90 mg/g);热力学参数ΔS>0、ΔG<0表明3种复合材料对铀(VI)的吸附是自发的吸热过程;吸附过程均符合准二级动力学模型,吸附达到平衡较快。  研究了对铀(VI)的选择吸附性能、洗脱及重复使用效果。以1.0 mol/L HCl为洗脱液,洗脱率分别为95.4%(AO/OCMK-3)、97.3%(PO4/OCMK-3)、96.2%(AIM/OCMK-3)。Sm(III)、Gd(III)、Ce(III)、La(III)、Cs(I)、Co(II)、Zn(II)、Ni(II)、Mn(II)、Sr(II)等金属离子对AO/OCMK-3、PO4/OCMK-3、AIM/OCMK-3的铀(VI)吸附选择性干扰不大。
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