【摘 要】
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废白土（SBE）是植物油精炼行业中对原油进行漂白处理后产生的工业废弃物。SBE在厌氧条件下经过热解处理得到废白土炭（SBE@C）,在此基础上制备磁性废白土炭（n ZVI/CTAB-SBE@C和S-n ZVI/CTAB-SBE@C）,对广泛存在于水体中的药物化合物—双氯芬酸（DCF）进行去除。通过对材料的表征及分析,确定反应机理。对SBE进行资源再利用,实现了以废治废,具有良好的环境效益。具体的研究
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废白土（SBE）是植物油精炼行业中对原油进行漂白处理后产生的工业废弃物。SBE在厌氧条件下经过热解处理得到废白土炭（SBE@C）,在此基础上制备磁性废白土炭（n ZVI/CTAB-SBE@C和S-n ZVI/CTAB-SBE@C）,对广泛存在于水体中的药物化合物—双氯芬酸（DCF）进行去除。通过对材料的表征及分析,确定反应机理。对SBE进行资源再利用,实现了以废治废,具有良好的环境效益。具体的研究结果如下:（1）SBE经过热解处理后得到SBE@C,用十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）对其改性得到CTAB-SBE@C,并通过液相还原法负载纳米零价铁（n ZVI）,制备得到n ZVI/CTAB-SBE@C。研究了CTAB浓度、Fe~0负载、n ZVI/CTAB-SBE@C用量和初始p H值对DCF去除效率的影响。结果表明,在CTAB浓度为30 mmol/L、Fe~0负载量为25%、初始p H值为5、材料用量为2.0 g/L的条件下,DCF去除率最高可达87.0%。这说明材料的强吸附性和n ZVI的降解作用可以实现对DCF的高效去除。吸附机理主要为氢键作用、π-π相互作用和静电相互作用,降解机理为n ZVI的还原作用及?OH和O2·-的氧化作用。根据检测到的反应中间产物,推断出DCF的四种可能的降解路径:脱氯还原反应、脱羧反应、羟基加成及取代反应。此外,对DCF及其中间产物进行毒性评估,显示出n ZVI/CTAB-SBE@C对DCF的降解是一个逐渐脱氯和降低毒性的过程。（2）在CTAB-SBE@C的基础上,通过液相还原法负载硫化纳米零价铁（S-n ZVI）于CTAB-SBE@C上,得到纳米材料S-n ZVI/CTAB-SBE@C。研究了Fe/S比、S-n ZVI/CTAB-SBE@C用量和初始p H值对DCF去除效率的影响。当Fe/S比为5/1、初始p H为5、S-n ZVI/CTAB-SBE@C用量为2.0 g/L时,DCF去除率最高可达83.3%,降解效率为80.2%。S-n ZVI/CTAB-SBE@C的核壳结构使Fe~0的腐蚀速率变慢,大大提高DCF的降解率。对反应产生主要影响的自由基主要是O2·-,SO4·-和?OH的影响相对较小。对DCF及其中间产物进行毒性评估,DCF降解后大部分中间产物的急性毒性显著降低,生物富集程度降低,且转化为了发育无毒物,DCF及所有产物均具有阴性致突变性。（3）在以上研究的基础上,探讨了n ZVI/CTAB-SBE@C对氯贝酸（CA）和DCF共存体系的去除情况。研究了反应时间、投加剂量、温度、实际水体、腐殖酸及共存离子对DCF和CA去除的影响。和单独的DCF体系相比,DCF+CA中DCF的去除率更高,表明CA的存在对DCF的去除具有促进作用。当K+、Mg2+和Al3+共存于体系中时,K+的存在对DCF去除的抑制作用最显著,Mg2+的抑制作用小于K+。而Al3+的存在对于DCF的去除则具有促进作用。根据高效液相色谱质谱联用（HPLC-MS）检测出的DCF降解过程中的16种中间产物,推测出5条可能存在的降解路径:脱羧反应、脱氯还原反应、羟基加成反应、去甲基化和羟基取代反应。通过对DCF及其中间产物进行毒性评估,DCF降解后大部分中间产物的急性毒性显著降低,产物P16为实际无毒物质,DCF及所有产物均具有阴性致突变性且大部分产物的生物富集程度降低。此外,反应过程中生成的产物除了P8和P16其他仍为发育毒物,可能需要进行更深层的降解。
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