基于钛酸盐纳米管的光催化剂制备及对罗丹明B的降解

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光催化氧化技术作为高级氧化技术的补充,是一种潜在的无毒、高效、稳定的水环境治理技术,光催化剂活性在污染物降解中发挥着至关重要的作用。如何获得具有光响应能力强、光生载流子分离率高、电子迁移率快、电子-空穴对的复合速率低等性质的光催化剂一直受到学者的广泛关注。本研究基于纳米TiO2粉体制备了具有1D纳米管状钛酸盐催化剂,在此基础上分别负载活性组分Ag和Mn以开发,研究影响光催化降解有机物的因素及反应机制。针对单组分TiO2纳米球易团聚、光催化活性不高的缺点,本论文首先将TiO2纳米球在高温、强碱环境下水热处理,成功合成了钛酸盐纳米管(TNTs)。考查了煅烧温度这一关键制备因素对光催化剂的影响,并结合SEM-EDS、XRD、Raman与XPS光谱等手段进一步分析了催化剂结构与理化性质对其光催化性能的影响,获得了对目标物罗丹明B的有效降解率为89.36%的钛酸盐纳米管光催化剂。基于Ⅱ型异质结构建理论,将不同负载量的活性组分Mn通过浸渍-煅烧成功负载到TNTs上获得了 MnOx/TNTs多界面异质结。通过改变前驱液,探索了 Mn元素价态(Mn2+、Mn7+)、负载量等因素对Mn负载型催化剂性能的影响。研究表明,复合催化剂Mn元素以无定形的状态存在,Mn2+对比Mn7+的复合样品有着更多的氧空位,较低的负载量下可获得对罗丹明B的去除率为70.02%。UV-Vis表征结果显示Mn负载型催化剂的带隙宽度较TNTs降低,具有更宽的吸光响应范围,但由于催化剂的本征缺陷较多,降解效果有待提升。采用原位光还原-沉积法制备了 TNTs负载活性组分Ag的光催化剂,旨在借助贵金属的等离子体共振效应,增加可光响应能力的同时降低电子-空穴的复合速率。10%Ag/T7在120min内对罗丹明B去除率为99.26%,并且拟合一级动力学的降解速率k为0.04227min-1,是无负载TNTs(0.01865 min-1)的2.3倍。Ag纳米颗粒被成功负载在TNTs上,构建的异质结有利于光生电子与空穴的分离与迁移,增强了表面电子捕获能力,达到了光催化活性提高的效果。
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