g-C3N4/TiO2复合光催化剂的制备及可见光催化性能的研究

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纳米二氧化钛(TiO2)光催化剂是一种具发展潜力且获得广泛研究的光催化剂,但其受到锐钛矿型TiO2的禁带宽度的限制(其禁带宽度为3.2eV,对应的吸收波长为387.5nm),吸收波段不在可见光范围内,这极大的增加了TiO2在实际应用中的局限性和操作难度。因此,提高TiO2可见光催化活性是TiO2光催剂得到更广泛应用的重要途径。(1)本文采用简单的一步固相法制备了g-C3N4/TiO2复合物。将一定比例的TiO2与三聚氰胺加入去离子水混合后,在烘箱中60°C烘干1小时,然后在马弗炉中520°C煅烧5小时,待样品冷却到室温时取出,碾磨成粉末,即得到g-C3N4/TiO2复合光催化剂。研究了三聚氰胺和二氧化钛的质量比、混合物煅烧的温度以及煅烧时间对g-C3N4/TiO2复合物光催化性能的影响。(2)应用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和紫外-可见光漫反射吸收光谱(UV-Vis/DRS)、射电子显微镜(TEM)、荧光光谱(PL)等手段对催化剂进行了表征。结果表明,XRD、XPS、FT-IR中,出现与g-C3N4相对应的特征峰,TEM中能观察到TiO2分散在成片状的g-C3N4表面。样品的吸收边带相比TiO2发生了明显的红移, PL强度比g-C3N4有所减小,说明g-C3N4与TiO2的复合能提高样品可见光活性,促进电子-空穴的分离,降低光生载流子的复合。(3)以亚甲基蓝为目标化合物,可见光为光源,评价了不同配比、不同煅烧温度、不同煅烧时间的样品的光催化活性。当三聚氰胺与工业TiO2质量比为2.5:1,煅烧温度为520℃,煅烧时间为5h制得的样品M-TO-2.5可见光活性最好。在可见光条件下,光照5h,对浓度为5mg/L的亚甲基蓝去除率达到91%;比较了TiO2与样品的气相光催化活性,气相光催化活性测验中,用NO作为目标化合物,测试光催化剂在可见光下的对NO的降解,经过30min的可见光光催化降解,M-TO-2.5对NO的降解率达到31%。(4)制备的复合光催化剂的相关表征,证明制备的复合光催化样品中含有g-C3N4,且TiO2分散在成片状的g-C3N4表面,两者形成了固-固异质结,g-C3N4/TiO2复合光催化剂的吸收边带相比TiO2发生了明显的红移。可见光的照射下, g-C3N4发生π-π*的跃迁,光生电子能通过异质结转移到TiO2的导带,促进电子-空穴的分离,提高光催化效率,使g-C3N4/TiO2复合光催化剂具有优异的可见光催化活性。
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