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药物和个人护理品(PPCPs)的产量和种类日益增加,造成环境中PPCPs在环境中普遍存在,对生态系统构成潜在的威胁。人工湿地作为绿色环保的生物处理技术,可有效去除环境中PPCPs,但PPCPs去除机制尚不清楚。本论文利用HPLC等检测技术,优化环境样品中PPCPs萃取方法,并进一步研究PPCPs在人工湿地中的分布和转化,探讨PPCPs的去除机制。研究结果表明: 甲醇/丙酮-浓度浓缩法对基质中PPCPs萃取效率最高,对碘帕醇、碘苯六醇、碘美普尔、碘普胺、普萘洛尔、卡马西平、萘普生、布洛芬、双氯芬酸的回收率分别为65%、89%、52%、86%、69%、98%、50%、61%、62%;甲醇/丙酮-活性炭吸附-浓度浓缩法对植物组织中PPCPs萃取效率最高,对上述PPCPs回收率依次为32%、104%、79%、89%、29%、76%、9%、72%、64%。 水培实验中,布洛芬在宽叶香蒲(Typha latifolia Linn.)、芦苇(Phragmitesaustralis(Cav.)Trin.ex Steud.)、黄菖蒲(Iris pseudacorus Linn.)和灯芯草(Juncuseffusus Linn.)中几乎被全部去除,但去除的效率不同。布洛芬在四种植物反应器中半衰期分别为2.3、6.1、4.3和5.5d,一级动力学系数分别为0.38、0.17、0.26和0.18 d-1。黄菖蒲植物体内具有最高的药物制剂浓度,地上组织布洛芬浓度为19.2μg g-1 DM,根部布洛芬浓度为20.2μgg-1 DM,植物吸收最多只占布洛芬总量的1.1%,布洛芬去除一级动力学系数与植物干重呈正相关(r=0.68,p<0.05)。碘苯六醇测试组中,芦苇是四种植物中唯一具有较高去除率的植物,去除率达到80%,宽叶香蒲、黄菖蒲和灯芯草的去除率分别为15%、13%和31%。芦苇和灯芯草的一级动力学系数分别为0.06 d-1和0.007 d-1,半衰期分别为13.3 d和79.3 d。灯芯草体内碘苯六醇浓度最高,地上组织中碘苯六醇浓度为79μg g-1DM,根部碘苯六醇浓度为311μg g-1 DM,植物吸收最多占碘苯六醇总量的5.7%。碘苯六醇去除一级动力学系数与培养液中有机碳的含量呈正相关(r=0.887,p<0.05)。 水培实验中,对照组中布洛芬的对映体分数和布洛芬浓度在实验前后基本维持稳定,代谢产物维持在较低浓度水平。处理组中,布洛芬的对映体分数在实验前期(第0、0.5、1、2d)无明显变化,实验后期(第18、24d)明显增加,黄菖蒲培养液中对映体分数达到最大值0.75;各处理组中布洛芬浓度逐渐降低,除天山泽芹(Berula erecta(Huds.)Cov.)外,其余四种植物在实验最后阶段培养液中布洛芬几乎全部去除;芦苇、天山泽芹和灯芯草培养液中,2-羟基布洛芬为主要代谢产物,且浓度逐渐增加,在实验结束时其在芦苇和灯芯草培养液中质量占布洛芬总量的57%和47%。宽叶香蒲和黄菖蒲培养液中布洛芬代谢产物浓度相对较低,培养液中代谢产物量占布洛芬总量比例不大。 中试实验中,湿地类型(即植物湿地和无植物湿地)、水力负荷和初始浓度对布洛芬和碘苯六醇的去除率具有显著影响(p<0.05),季节只对布洛芬去除率具有显著影响(p<0.05)。布洛芬在湿地中的去除符合一级动力学模型,但碘苯六醇的去除不完全符合零级、一级和二级动力学模型。药物处理组与对照组在水质指标和植物生长活力方面无显著差异,而各处理组内湿地类型(即植物湿地和无植物湿地)和季节间水质指标和植物生长活力差异显著。主成分分析和多元线性回归分析表明布洛芬去除与温度、溶解氧正相关,与氨氮浓度负相关。运用质量平衡分析,植物吸收量和基质吸附量占两种药物总量的比例<0.75%。 中试试验中,夏季微生物群落代谢指数(平均颜色变化率、丰富度指数、胺和酰胺化合物类碳源利用度)与碘苯六醇去除率正相关,冬季微生物群落代谢指数(碳水化合物类碳源利用度)与碘苯六醇去除率正相关。湿地类型(即植物湿地和无植物湿地)和季节对微生物群落水平代谢影响显著(p<0.05)。夏季,碘苯六醇组植物湿地微生物群落代谢指数(平均颜色变化率、丰富度指数、碳水化合物类、氨基酸类碳源利用度)高于无植物湿地(p<0.05);冬季,对照组宽叶香蒲对聚合物类碳源利用度显著低于无植物湿地(p<0.05),碘苯六醇处理组天山泽芹对碳水化合物类碳源利用显著高于无植物湿地(p<0.05)。 上述实验结果表明,人工湿地可以通过生物降解有效去除布洛芬和碘苯六醇,不同湿地植物对布洛芬和碘苯六醇的去除能力不同。同时,人工湿地的影响因子对PPCPs去除具有交互作用影响,在湿地应用时应综合考虑各影响因素在PPCPs去除中的作用。本文为人工湿地应用于PPCPs去除提供了理论依据。