粉煤灰为电厂在发电过程所产生的固体废弃物,不仅占用了耕地,同时也导致了周边环境被污染。本文以重庆珞璜电厂粉煤灰为原料,采用碱熔融法成功制备得到了结晶度及纯度均较高的4A沸石。对最优条件下合成的4A沸石试样采用CaCl₂溶液离子交换的二次合成加工的方法成功制备得到了5A沸石试样。通过实验分析可知合成5A沸石试样在CO₂/CH₄的吸附分离方面具有较好的应用前景。首先,本文对粉煤灰的基本特性进行了分析,实验所用粉煤灰的物相主要是由莫来石、石英石构成,其化学组成绝大部分为SiO₂和Al₂O₃。本实验以粉煤灰作为原料,通过碱熔融法成功水热合成了4A沸石。通过改变固液比、锻烧温度、碱灰比和水热晶化时间来研究其对合成4A沸石试样的影响,采用XRD图谱对不同合成条件下的实验进行对比,综合考虑能耗、粉煤灰沸石产品的纯度与结晶度,得到了4A沸石试样合成的最佳条件为:固液比为1:5、煅烧温度为800℃、碱灰比（质量比）为1:1、晶化时间为4h。于最佳条件下得到的4A沸石试样纯度较高,结晶度大于89%。其次,选取CaCl₂溶液对实验最佳合成条件制备的4A沸石试样进行离子交换后成功制备得到了品质及性能均较好的5A沸石。通过对不同浓度CaCl₂溶液下合成的5A沸石的XRD图谱、孔隙结构、红外光谱进行对比分析,确定CaCl₂溶液最佳浓度为3mol/L。最后,研究了CO₂和CH₄单组分气体在实验最优条件下合成的4A沸石、5A沸石及市售5A沸石上的吸附平衡,并与试样的孔结构和化学性质相结合,探讨了孔结构对气体饱和吸附量的影响。实验结果表明,CO₂和CH₄单组分气体在三种试样上的吸附等温线类型均为I型,与郎格缪尔模型拟合较好。相同压力条件下,同一种试样对CO₂的吸附量均大于CH₄。合成4A沸石、合成5A沸及市售5A沸石对CO₂饱和吸附量分别为2.12、2.62、4.43 mmol/g;对CH₄饱和吸附量分别为1.20、1.56、2.84 mmol/g;分离因子α分别为4.88、8.48、6.64。合成5A沸石虽然对CO₂和CH₄的饱和吸附量较市售5A沸石低,但其分离因子较高,高于市售5A沸石;且在低压下时分离效果更好,在CO₂和CH₄吸附分离方面具有良好应用前景。分析发现沸石试样的比表面积和微孔体积对饱和吸附量的影响较为显著。