铁基磁性复合金属氧化物催化臭氧化水中有机污染物的研究

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我国农药医药类废水污染日益严重,催化臭氧化技术是一种高效的处理水中有毒有机污染物的方法,而多相催化臭氧化技术具有效率高、速度快、无二次污染、催化剂易分离、可连续操作、成本合理等优点,并在水处理时显示出较高的氧化性和臭氧利用率,成为近年来发展迅速的一种新型高效水处理技术。磁性材料催化剂兼具纳米效能和易于磁力分离的特点,且不会对环境造成二次污染。本文较为系统地研究了以Co-Fe3O4和Fe3O4/Ce O2为代表的两种纳米复合氧化物的制备、结构特性以及它们对水中有机污染物的催化臭氧化性能。本文主要分以下三方面介绍:(1)钴掺杂四氧化三铁的制备及其催化臭氧化性能本章通过简单的氧化沉淀法制备了磁性材料钴掺杂四氧化三铁催化剂,利用X射线衍射仪、电子显微镜和磁强计对材料进行了表征,以2,4-D和安替比林为目标污染物,对该材料进行了一系列的催化性能测试。结果表明,钴掺杂增大了材料的比表面积和表面正电荷密度,该材料在较宽的p H范围内对2,4-D和安替比林具有很好的催化臭氧化效果,不仅可以有效降解低浓度有机物,对高浓度有机物的降解率也很高。通过对其反应机理的探究发现该催化剂可以促进O3分解产生羟基自由基,从而更快更彻底地氧化有机物,在降解有机物过程中,氧化反应起到最主要的作用。(2)氧化铈负载四氧化三铁材料的制备及其催化臭氧化性能本章通过浸渍沉淀法制备了氧化铈负载四氧化三铁,利用X射线衍射仪、电子显微镜和磁强计对材料进行了表征,并考察了其催化臭氧化水中2,4-D的性能。结果表明,所制备的材料为具有弱磁性球形纳米颗粒,同未负载的氧化铈相比,其具有更大的比表面积和表面正电荷密度。在臭氧存在条件下,该催化剂在较宽p H范围内均可有效矿化水中的2,4-D,TOC去除率均超过80%,并且在多次循环使用后仍具有很好的催化活性,其反应机理是催化臭氧分解生成了羟基自由基。(3)两种催化剂对几种医药类有机物的催化臭氧化性能本章进一步的研究了前两章制备的两种磁性材料催化剂Co-Fe3O4和IV Fe3O4/Ce O2的催化臭氧化性能,选取了几类难降解医药类有机物:布洛芬、对乙酰氨基酚、苯海拉明和阿司匹林为目标污染物,结果表明,这两种催化剂对这四种难降解有机物均表现出良好的催化活性,其中相同条件下对苯海拉明的具有最高的降解效率,并考察了p H值、催化剂投加量和有机物浓度对苯海拉明降解率的影响,确定了其最佳反应条件。
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