CO2地质封存是最具前景的温室气体CO2减排方法之一,其储层选址有深部盐水层、油气藏等。在CO2注入储层的过程中,流体之间的界面张力(Interfacial tension,简称IFT)直接决定了封存安全性指标、注入能耗及最大存储量,因此流体间的界面相互作用及界面性质是CO2储存过程中的关键因素。目前实验已测得了CO2-盐水系统中IFT随盐成分、温度和压力的变化规律,以及油气藏中混溶态(CO2+原油)-盐水的IFT随CO2浓度的变化关系,但是未对其变化的物理机理进行深入研究。分子动力学模拟(Molecular Dynamics Simulation,简称MD模拟)是物理化学过程机理研究的重要工具,可观测到实验难以测得的微观结构及特征。因此,开展CO2-流体系统IFT变化机理及界面特性的MD模拟研究,可更好地阐述地质存储中IFT现象产生的本质,为其变化过程的预测提供依据,对CO2存储效率的提高起到指导作用。本文首先利用MD模拟的方法开展了CO2-盐水界面中盐成分对IFT的影响研究。以343K、20MPa下的CO2-NaCl、CO2-CaCl2和CO2-(NaCl+CaCl2)混合盐界面作为研究对象,从原子特性参数和离子强度等方面探讨了影响IFT变化的因素,并进行了IFT变化规律的预测。结果表明,在单一盐离子的影响中,大约80%的IFT变化是由阳离子电荷数引起的,其次势能阱深度的影响较大NaCl和CaCl2界面IFT增加值随离子强度成线性变化,且其斜率相近,说明离子产生的电场对IFT的影响是具备量化条件的；在不同混合盐摩尔比下,单位离子强度IFT增值基本上趋于一个定值,由此总结出了CO2-强电解质盐溶液系统的IFT预测公式,并进行了实验验证。其次,开展了300-373K和4-30MPa范围内CO2-NaCl系统界面IFT的MD模拟研究,分析了CO2体相密度、物质界面过余量、界面分子平均取向角度等参数的变化规律,探讨了IFT随环境条件的变化关系,尤其是压力拐点Pplateau的存在原因。CO2体相密度随着压力的升高而增大,其增大趋势在Pplateau时变缓,导致了界面上水分子的受力产生变化,引起了IFT的改变；压力升高,CO2的界面累积量和离子的界面驱离量都呈现增大的趋势,离子在界面的影响越来越小,因此Pplateau的取值呈现出与盐成分无明显联系的现象；界面上CO2分子与水侧水分子的排布规律与T型CO2-水界面化合物的结构相符,且P≧Pplateau时水偶极更加倾向于指向水相,水合物的表面活性剂特性更明显,造成了IFT随压力的变化趋势,导致了Pplateau的存在。最后,以易于模拟的正己烷作为原油的代表,进行了油气藏中混溶条件下CO2.原油-盐水界面的初步研究,分析了330 K、20 MPa时混溶相中不同CO2浓度XcO2下(CO2+正己烷)-NaCl溶液系统的界面微观性质。结果发现,当XCO2升高时,界面厚度和粗糙度都增大,这说明分子渗透更深,分子热波动引起的毛细波纹更短,CO2分子取代正己烷与水分子形成较强的界面相互作用,导致了IFT的降低;当XCO2=62.5%时,即C02与正己烷质量比趋近于1：1时,CO2的界面累积量及正己烷的驱离量都达到最大值,C02的表面活性剂效应最强烈；界面厚度内各分子的取向倾向规律都随着XCO2的增大而减弱,这是由于CO2分子在界面的绝对密度分布增加而造成的,分子取向倾向性的降低再次证实了CO2和水分子间的作用力比正己烷与水之间更强烈。