聚(3,4-乙撑二氧噻吩)与石墨烯、碳纳米管复合材料的制备及性能研究

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随着科技的迅速发展,导电聚合物及其复合材料由于其巨大的应用价值受到科研工作者的广泛关注。在常见的导电聚合物中,聚3,4-乙撑二氧噻吩(简称PEDOT)类导电聚合物由于具有较高的电导率、化学稳定性和光电活性,在太阳能电池、超级电容器以及传感器等领域都有具有较大的应用价值。碳材料中单壁碳纳米管与氧化石墨烯具有优异的力学、光学和电化学性能而被广泛用作于制备超级电容器的原材料。导电聚合物与碳材料形成的复合材料,不仅能兼具聚合物和碳材料的单一性质,而且还能利用复合物之间的协同或共轭效应弥补各单一组分的缺陷,进而极大的开拓了复合材料的应用领域。本文首先通过Suzuki或Still偶联反应对碳材料表面进行修饰,在碳材料表面接枝噻吩类基团后再与PEDOT进行复合,从而使PEDOT与碳材料之间通过碳材料表面的噻吩类基团连接起来,得到的复合材料通过红外光谱、拉曼光谱、紫外-可见光谱、X-射线粉末衍射、场发射扫描电子显微镜等表征手段进行分析。通过恒电流充放电、循环伏安、循环寿命和光催化降解等测试方法对复合物的电化学与光催化性能进行研究,其主要内容包括以下几个方面:(1)通过对单壁碳纳米管表面进行功能化,分别在碳纳米管表面接枝不同的噻吩类基团后再与PEDOT复合,制备了不同比例的2位噻吩修饰单壁碳纳米管/PEDOT(2-Th-CNT/PEDOT)、3位噻吩修饰单壁碳纳米管/PEDOT(3-ThCNT/PEDOT)和3,4-乙撑二氧噻吩(EDOT)修饰单壁碳纳米管/PEDOT(EDOTCNT/PEDOT)。探讨了不同的噻吩类基团修饰单壁碳纳米管对材料结构及电化学性能的影响,以及复合物中不同含量功能化单壁碳纳米管对材料结构及电化学性能的影响。结果表明功能化单壁碳纳米管含量为10%得到的复合物具有更好的结构与电化学性能,3-Th-CNT/PEDOT(10 wt%)比电容为190 F/g。(2)通过对氧化石墨烯(GO)表面进行功能化,在石墨烯表面接枝3位噻吩基团后再与PEDOT进行复合得到功能化氧化石墨烯/PEDOT(Th-GO/PEDOT)。探讨了不同氧化石墨烯含量对复合物结构和电化学性能的影响。结果表明,当Th-GO含量为50 wt%得到的复合物具有最高的共轭性、掺杂性与分散性,在电流密度为1 A/g时比电容值为320 F/g,循环寿命在1000圈后持率为80%。(3)通过合成氧化石墨烯/PEDOT(GO/PEDOT)与功能化的氧化石墨烯/PEDOT(Th-GO/PEDOT),对比了氧化石墨烯经过功能化后对复合物电化学和光催化性能的影响。在合成Th-GO/PEDOT过程中不加表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)得到Th-GO/PEDOT(无CTAB),研究CTAB对复合材料电化学和光催化性能的影响。电化学结果表明,在氧化石墨烯表面进行功能化或在反应体系中加入CTAB均能提高复合物的共轭性,掺杂性和稳定性,从而提高复合材料的电化学性能。光催化结果表明,氧化石墨烯功能化后会降低复合物的光催化作用,而体系中加入CTAB对光催化活性起较大的促进作用。(4)采用固相加热法合成了PEDOT,Th-GO/PEDOT和GO/PEDOT。表征结果表明功能化后的氧化石墨烯具有较好的分散性。电化学测试结果表明ThGO/PEDOT具有较好的电化学性能,其比电容为292 F/g。光催化表明Th-GO中的小分子基团对光催化有抑制作用,从而GO/PEDOT表现出较好的光催化性能。
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