Ag/H-ZSM-5催化剂光催化分解NO反应的研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:cyanh77
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氮氧化合物(NOx)是主要的大气污染物,脱除氮氧化物所带来的环境污染一直是全球环保领域研究的热点问题。近些年来,光催化在环境污染治理方面逐渐受到重视。本论文以负载银催化剂为研究对象,以光催化分解NO反应为探针,研究了负载银催化剂在紫外光激发下光催化分解NO反应活性,通过X射线衍射(XRD)、紫外-可见吸收光谱(UV-vis)和漫反射红外光谱(DRIFTS)等一系列表征手段对该反应起重要作用的活性银物种进行了表征,取得了一些有意义的结果:1、H-ZSM-5分子筛中银的引入能显著提高催化剂的光催化活性,银是光催化直接分解NO反应的活性物种;2、Ag/HZSM-5催化剂的光催化活性随预处理气氛(N2、H2、O2)的不同发生显著变化。经20%O2/He气氛500℃条件下处理1h的银催化剂光催化直接分解NO的活性最高;经过纯N2气氛相同条件下预处理的银催化剂的活性略低;而经过纯H2气氛相同条件下处理后,银催化剂光催化分解NO活性消失;3、将以CO为探针分子的DRIFTS技术与UV-vis技术相结合,对不同预处理条件下形成的不同银物种进行了表征,结果表明:催化剂经N2高温处理后,银以高度分散的银离子、银簇以及纳米尺度的银颗粒形式存在;经20%O2/He高温处理的银物种与前述情况有些类似,但纳米银颗粒的相对量减少,高度分散的银离子的相对量增加;而催化剂经H2高温预处理后,银主要以聚集的纳米银颗粒的形式存在,分散在分子筛阳离子位上的银物种很少;4、将表征结果与反应活性相关联不难发现,高度分散于分子筛阳离子位上的银离子是光催化直接分解NO的活性中心。5、通过对催化剂的程序升温实验初步研究了催化剂失活的原因:活性中心激发态Ag+*(4d95s1)被NO2-毒化。惰性气氛高温处理可以使失活催化剂活性部分再生;紫外光照射不能够使失活催化剂再生。
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