金属酞菁修饰电极对分子氧的电催化还原研究

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本论文采用吸附法制备了酞菁钴(CoPc)、四溴代酞菁钴(CoPcBr4)、四-α-(2,2,4-三甲基-3-戊氧基)酞菁钴(CoPc(OC8H17)4)和四溴代酞菁铁(FePcBr4)修饰的玻碳电极。利用循环伏安法和线性扫描伏安法研究了修饰电极在酸性和碱性介质中对分子氧和H2O2的电催化还原,比较了不同取代基和中心金属离子对金属酞菁电催化性质的影响,考察了O2还原的动力学过程。在酸性介质中,FePcBr4修饰电极很不稳定,CoPcBr4具有最高的电催化活性,它可以催化O2到H2O2以及H2O2到H2O的还原,最终实现O2的两步2电子还原。在碱性介质中,四种金属酞菁都能通过4电子途径催化O2还原为H2O,其中FePcBr4的电催化活性最高。这种催化活性的不同是由取代基和中心金属离子的不同造成的。O2还原的动力学过程都是由O2从溶液中扩散到电极表面控制。采用蒸发法制备了CoPc(OC8H17)4和MnO2双催化剂修饰玻碳电极。利用循环伏安法研究了修饰电极在碱性介质中对分子氧的电催化还原。结果表明,双催化剂的电催化活性要高于其中任一组分。
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