【摘 要】
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日益严重的环境污染和快速加剧的能源危机使得寻求清洁无污染的可持续能源迫在眉睫。太阳能绿色环保,取之不尽用之不竭,是最理想的替代能源。光催化技术能有效利用太阳光来实
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日益严重的环境污染和快速加剧的能源危机使得寻求清洁无污染的可持续能源迫在眉睫。太阳能绿色环保,取之不尽用之不竭,是最理想的替代能源。光催化技术能有效利用太阳光来实现环境净化及能源转换,因此具有非常广阔的应用前景。然而众多已报道的光催化剂都因为光响应范围较窄、量子效率较低等不足从而使得光催化活性较低,因此对高性能光催化剂的探索研究一直都是光催化领域的热点问题。本文着眼于研究相对较少的卤硫化铋Bi19X3S27(X=Cl,Br,I)及其异质结材料在光催化领域的应用,主要研究内容如下:(一)采用简单的一步溶剂热法首次合成出单晶Bi19Cl3S27纳米棒。所合成的纳米棒形貌规整。通过调节反应时间,研究了氯硫化铋的生长机理。光催化活性研究表明,氯硫化铋光催化剂可以有效的光催化降解常见染料罗丹明B,也可以光催化还原有毒Cr(VI),且Bi19Cl3S27还原Cr(VI)的能力明显优于BiOCl,P25,WO3等常见催化剂。本部分工作还详细探讨了氯硫化铋光催化过程中反应活性组分以及光催化反应机理。(二)进一步以Bi19Cl3S27为研究对象,选用了常见的过渡金属二硫化物(MoS2)为助催化剂,选用碳作为二者的粘结剂,采用溶剂热法首次合成出类仙人掌仿生结构的氯硫化铋和二硫化钼异质结。对此特殊的异质结催化剂进行了系统的结构分析,Bi19Cl3S27像仙人掌的茎一样作为骨架支持着垂直分布的MoS2,碳在Bi19Cl3S27和MoS2中间层不仅起到连接二者的作用,还有助于电子传输。通过调节二硫化钼的量来研究光催化活性的变化,结果表明二硫化钼的量为5wt%时,此异质结的光催化效率比纯相Bi19Cl3S27,纯相MoS2,用浸渍法制备的氯硫化铋和二硫化钼复合材料,以及贵金属铂沉积的氯硫化铋材料的产氢活性均显著提高。通过研究光生载流子在Bi19Cl3S27和MoS2之间的传输路径,从而提出了可行的光催化反应机理。此异质结催化剂的设计理念具有很好的普适性,能够给其他催化剂设计带来灵感。(三)在无任何保护剂的条件下,采用溶剂热法合成出了氯硫化铋,溴硫化铋和碘硫化铋,通过反应温度的差异,研究了氯硫化铋,溴硫化铋和碘硫化铋的形貌结构以及物性差异,并且对比了它们在光催化产氢方面的差异。以溴硫化铋作为代表材料,研究了Bi单质和硫空位起协同作用时对光催化产氢性能的影响。该系列光催化剂在环境和能源转换中有广阔的应用前景,本部分工作也是首次对该系列光催化剂的详细研究。
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