【摘 要】
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总磷是诱发可饮用淡水资源富营养化的主要原因,是判断水体是否暴发蓝藻的指标,因此磷酸盐检测对保护环境和守护健康具有重要意义。其中,无机磷酸盐属于无电化学活性物质,在方法选择上存在局限性。故本课题将磷酸根离子与酸性钼酸铵络合成磷钼酸铵化合物,在固定电位下使用方波伏安法(SWV)催化络合物。多壁碳纳米管(MWCNTs)独特的纳米结构和出众的性能使其在复合材料、传感器等方面应用广泛,但MWCNTs高度疏水
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总磷是诱发可饮用淡水资源富营养化的主要原因,是判断水体是否暴发蓝藻的指标,因此磷酸盐检测对保护环境和守护健康具有重要意义。其中,无机磷酸盐属于无电化学活性物质,在方法选择上存在局限性。故本课题将磷酸根离子与酸性钼酸铵络合成磷钼酸铵化合物,在固定电位下使用方波伏安法(SWV)催化络合物。多壁碳纳米管(MWCNTs)独特的纳米结构和出众的性能使其在复合材料、传感器等方面应用广泛,但MWCNTs高度疏水的表面以及彼此之间的强作用力使其在溶剂中极易团聚沉降。针对此缺陷,本课题采用共价和非共价修饰改善MWCNTs的分散性和电分析性能。在改性材料的基础之上,构建无机磷酸盐传感器,探讨在饮用水源中的应用。主要研究内容如下:(1)探讨了共价和非共价改性处理对MWCNTs分散性和电分析性能的影响。首先,共价和非共价改性分别通过引入含氧官能团和减轻碳管之间的范德华力的方式,在不同程度上提高MWCNTs分散性;随后,共价改性形成的纳米缺口,提供更多的电子发射位点,增大双电层的静电作用,从而增加了紧密层的表面电势,最终加速电子转移,显著提高MWCNTs电分析性。(2)以MWCNTs-SH和Au NPs为修饰材料,构建MWCNTs-SH/Au NPs/GCE传感器,并探讨检测方法的可行性。以乙二醇为前驱体恒电位聚合Au NPs,使金属纳米颗粒大小更均一,分散更均匀。Au NPs与MWCNTs-SH通过Au-S键固定得到纳米材料复合膜,使传感器有效面积增大至0.083 cm~2。传感器与电催化磷钼酸铵络合物原理相结合,解决磷酸根离子没有电活性的问题,实现磷酸根离子定性定量检测。(3)探讨传感器在饮用水源中的检测作用。传感器对磷钼酸铵络合物表现出较高的催化活性,良好的抗干扰能力,宽线性范围(0.5~15 mg/L),较低检测限(0.3 mg/L),催化过程是一个可逆的扩散与吸附混合控制的过程。在对不同饮用水源(校内池塘水,青山湖水和艾溪湖水)检测中,传感器加标回收率在96.27%~116.93%之间,且采用标准分光光度法佐证可行性。
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