SAPO-n分子筛的制备及用于MTO的研究

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甲醇制低碳烯烃(Methanol-to-Olefins,简称MTO)是最有希望替代石油制取低碳烯烃路线的新工艺,而其核心问题是催化剂。本文分析了MTO催化剂的国内外研究现状,研究了SAPO-34等几种不同沸石分子筛的催化剂,发现一种与SAPO-34同系列的催化剂SAPO-n。 使用与SAPO-34相同的原料、制作方法,研究高压釜无聚四氟乙烯衬底时制作出的催化剂与SAPO-34分子筛的差异。使用固定床反应器进行催化剂性能测试对所有样品进行初选,在测试的19个样品中,有12个具有催化性能。再对这12种中个别样品采用XRD、比表面积、差热分析等方法对开发的新分子筛进行了表征,并与其他同系列催化剂对比,确定其唯一性,并将这种催化剂暂定名为SAPO-n。 在工艺条件的考察中,研究了温度、进料方式、进料量、原料组成等对反应结果的影响。得出最佳工艺条件为:反应温度380℃,压力0.1MPa,CH3OH:H2O(mol)=1:5,反应空速3.5/hr,间歇进料,每次取样分析后再次进料前使用氮气冲洗反应器。在最佳工艺条件下,使用SAPO-n气相产物中乙烯含量为83.07% 丙烯为3.33%,乙烯+丙烯为86.40%。 本文还对筛选出的催化剂进行了寿命实验,发现其单程寿命也较短,为1小时左右。 SAPO-n的研制工作刚刚开始,它在制作过程、工艺条件、寿命等各个方面还很不完善,有待改进。
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