【摘 要】
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锰基材料Li Mn2O4具备高能量密度、低成本、安全、生态友好和高倍率性能等优势,被认为是混合水系可充电锂离子电池有前景的正极候选材料。Na Ti2（PO4）3/C具有稳定的三维骨架结构、成本低、生态友好等优点,被认为是水系可充电锂离子电池有前景的负极候选材料。针对Na Ti2（PO4）3/C负极材料电导率差、循环性能不足和倍率性能差等问题,本文制备了不同条件下的Na Ti2（PO4）3/C负极材
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锰基材料Li Mn2O4具备高能量密度、低成本、安全、生态友好和高倍率性能等优势,被认为是混合水系可充电锂离子电池有前景的正极候选材料。Na Ti2（PO4）3/C具有稳定的三维骨架结构、成本低、生态友好等优点,被认为是水系可充电锂离子电池有前景的负极候选材料。针对Na Ti2（PO4）3/C负极材料电导率差、循环性能不足和倍率性能差等问题,本文制备了不同条件下的Na Ti2（PO4）3/C负极材料,对材料进行了改性和复合,研究了其组成与材料电化学性能的关系以及Na Ti2（PO4）3/C负极与Li Mn2O4正极组装的混合水系全电池的电化学性能。采用溶剂热法制备前驱体,通过高温煅烧制备Na Ti2（PO4）3/C负极。确定了材料合成过程中以70%的植酸溶液为碳源和磷源,以泡沫镍为集流体,以7:2:1为和膏比。采用共沉淀法制备前驱体,通过调控前驱体的高温煅烧气体氛围制备了含有Ti3+/氧空位的Na Ti2（PO4）3/C。该负极在1 C下,第二次放电比容量为98.46 m Ah·g-1。在7 C下,放电比容量为69 m Ah·g-1。材料比容量和倍率性能的提高归因于Ti3+/氧空位可以（1）有助于离子/电子的传递;（2）增强电导率,提高Na+反应动力学。该负极与Li Mn2O4组装的锂钠混合水系全电池最高可提供101.07 m Ah·g-1的放电比容量。采用溶剂热法结合共沉淀法与高温煅烧,制备不同条件下的Na Ti2（PO4）3/C材料。研究表明,溶剂热时间为12 h、溶剂热温度为180℃、煅烧温度为750℃条件下合成的Na Ti2（PO4）3/C负极,在1、3、5、7 C下的放电比容量分别为102.73、94.34、89.98、86.60 m Ah·g-1。1 C下循环500次后,放电比容量为88.41 m Ah·g-1,容量保持率为86%。该负极材料良好的循环稳定性和倍率性能归因于水热处理后材料前驱体制备的反应过程更完全,且后续煅烧条件（750℃,H2/Ar=10:90）下引入了更多的Ti3+/氧空位,赋予了该材料更高的导电性,其能隙为3.787 e V。该负极材料与Li Mn2O4组装的锂钠混合水系全电池,在1 C下循环200次后,比容量为50.59m Ah·g-1,并在全电池反应过程中证实了Li+在负极的共嵌入。
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