近年来,随着我国一系列大气污染控制行动计划与措施的实施,大气细颗粒物(PM2.5)在浓度水平和化学组成均发生了显著变化。PM2.5的化学组成不仅与人体健康和环境效应密切相关,同时也是研究颗粒物来源和制定污染控制策略的重要依据之一。因此,全面研究PM2.5化学组分的演变特征,对于深入认识大气颗粒物的来源变化以及污染调控对策的调整与改进都具有重要意义。本研究基于2011-2016年南京市多点位、不同季节PM2.5浓度及化学组分的监测资料,主要开展了以下三方面工作:(1)基于PM2.5质量浓度和化学组分重构结果,分析了南京市2011-2016年全年尺度和不同季节PM2.5总体浓度水平及化学组成的演变特征;(2)针对PM2.5中水溶性离子、碳组分和无机元素,分别研究了其全年尺度和不同季节的演变特征;(3)利用相关性分析法、富集因子法、主成分分析法等方法,分析了南京市2011-2016年PM2.5的来源变化;(4)针对亚青会和青奥会期间PM2.5浓度及化学组成的变化,探讨了污染控制措施的有效性。本研究主要结论如下:(1)关于南京市PM2.5总体组成的年际演变,根据观测资料的完整性,全年尺度讨论中,将本研究期间(2011-2016年)分为早期(2011-2012年)、中期(2014-2015年)和近期(2016年)三个阶段,PM2.5年均浓度分别为71.28 μg/m3、67.76 μg/m3和66.90 μg/m3,呈现逐年递减的趋势。以二次来源为主的水溶性离子(SNA)和有机碳组分(OC)始终占据主导地位,研究期间,二者的平均占比分别达44.8%和16.8%。PM2.5质量重构结果表明,SO42-、NO3-和土壤尘(CM)在PM2.5中相对比例有下降趋势。相对于早期,近期三者在PM2.5中的占比分别下降了 7.6%、13.5%、1%,表明近年来南京市燃煤污染和扬尘的管控措施效果明显。(2)关于不同化学组分的年际演变,水溶性离子平均浓度全年尺度上均有不同程度的降低。从早期到近期,NO3-、SO42-和NH4+浓度降幅分别达到24.44%、27.11%和11.92%,Ca2+、Na+、Mg2+降幅均超过60%,K+含量也下降近一半。另外,[NO3-]/[SO42-]的比值由0.99升高至1.05,表明机动车的贡献有增大趋势;AE/CE的比值由0.92升高至1.04,表明南京市PM2.5由弱碱性演变为弱酸性。碳组分在全年尺度上变化不显著,三个阶段OC的平均浓度分别为11.57 μg/m3、11.95μg/m3、12.36μg/m3,EC(元素碳)的平均浓度分别为 3.97 μg/m3、3.64 μg/m3、4.45 μg/m3。中期二者浓度均较低,表明青奥会期间实行的管控措施对碳组分污染有一定的改善。K、Ca、Mg等无机元素浓度在2014-2015年间有所降低,可能与青奥会期间及前后的秸秆禁烧及扬尘管控等举措有关。(3)关于南京市PM2.5化学组分来源的变化,NO3-、SO42-、NH4+之间具有较强的相关性,表明其主要来源于相同的二次转化过程;基于SNA的下降及[NO3-]/[SO42-]的上升趋势,表明燃煤的贡献有所下降,但机动车的贡献有所上升。秋季较高的K+b浓度(均值为0.50 μg/m3)表明该季节生物质燃烧污染较为严重。元素的富集水平表明,土壤扬尘对PM2.5中元素的贡献有所下降,而其它人为活动的影响明显上升。总体来看,南京市PM2.5主要来源为燃煤、工业过程、机动车、建筑扬尘等,其中机动力的相对贡献明显升高,而建筑尘和土壤尘来源有所减少。(4)亚青会期间(2013年8月16日-8月24日),SO42-、NH4+、EC浓度较2011-2012年同期降幅分别为16.9%、36.6%和51.3%,SO2、NO2、O3浓度较会前8天降幅分别为41.6%、43.8%、30.5%。青奥会期间(2014年8月16日-8月28日),SOC浓度较2015-2016年同期下降了 57.8%,而NO3-和SO42-浓度较亚青会期间有所上升。亚青会和青奥会期间实行的临时减排和管控对PM2.5主要组分、气态污染物浓度均有明显的降低作用。