【摘 要】
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氨选择性催化还原方法(NH3-SCR)是目前广泛应用于重型柴油车尾气中氮氧化物(NOx)净化的技术,而复杂、苛刻的后处理系统工况条件也给NH3-SCR催化剂的抗失效性能提出了更高的要求。
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氨选择性催化还原方法(NH3-SCR)是目前广泛应用于重型柴油车尾气中氮氧化物(NOx)净化的技术,而复杂、苛刻的后处理系统工况条件也给NH3-SCR催化剂的抗失效性能提出了更高的要求。本文通过模拟实际工况条件,对Cu-SSZ-13整体式催化剂进行了水热老化稳定性以及抗碱金属中毒性能的考察,并对碱金属中毒机理进行了深入研究。本文发现Cu-SSZ-13催化剂具有优良的水热稳定性,其催化性能在700℃老化12小时后没有发生下降。在750℃老化后,催化剂骨架结构依然能够保持完整,NO转化率仅在高温区(>475℃)和低温区(<225℃)略有降低。此外,较强的酸性和较高的比表面积使得Cu-SSZ-13催化剂对碱金属(K、Ca、Na、Mg)表现出较好的抗中毒性能。通过研究碱金属中毒机理,发现碱金属的引入会造成Cu-SSZ-13催化剂中的反应活性位Cu2+向CuO转化,Cu2+/Cu+配位环境的重新分布,从而导致NO转化率下降。相比于Na和K,Mg和Ca具有更小的离子半径,能够更容易的进入到催化剂孔道内部,从而与更多的离子交换位上的Cu2+进行交换,造成更多的CuO生成,对骨架结构造成的破坏更大。对碱金属中毒后的催化剂进行性能测试后发现,这4种碱金属对Cu-SSZ-13催化剂性能影响的顺序是:Mg> Ca> Na> K
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