[目的]随着城市化进程加速和产业结构调整,因城市工业企业搬迁而遗留的污染场地的再利用己成为制约我国土地资源持续高效利用的重要课题。我国农药行业场地往往受到高浓度的多种污染物复合污染,如农药、多环芳烃、挥发性或溶剂类有机污染物等。因此,土壤中有机污染物的深度去除是化工场地环境修复领域的研究热点、难点之一。[方法]本研究以石墨粉和硫酸亚铁为原料,通过水热法及液相还原法制备三维石墨烯气凝胶负载纳米零价铁(rGOA-nZVI),并研究rGOA-nZVI活化过硫酸钠氧化降解土壤中有机磷农药的机理。利用扫描电镜、X射线多晶衍射仪、原子力显微镜及X射线光电子能谱仪等手段对rGOA-nZVI进行表征。[结果]纳米零价铁已被均匀负载到三维石墨烯气凝胶表面上,铁负载量可达527.7 mg/g。同体系中,nZVI、rGOA及rGOA-nZVI活化过硫酸钠对土壤中特丁硫磷、甲拌磷、对硫磷及氨基对硫磷的最终降解率不同,且均为特丁硫磷<甲拌磷<对硫磷≈氨基对硫磷,rGOA-nZVI对于特丁硫磷、甲拌磷、对硫磷及氨基对硫磷降解效率分别为69.86%、84.13%、95.21%及95.28%,nZVI的降解效率次之,rGOA的降解效率最低。三乙基硫代磷酸酯和二硫代磷酸二乙酯体系浓度在反应初期是增加的,这是由于有机磷农药被催化降解生成这两种化合物;当有机磷农药被催化降解后,这两种化合物也逐渐被降解直至催化剂消耗完。在本研究中,有机磷农药降解机理可分为三个部分:(1)有机磷被吸附到rGOA-nZVI的表面;(2) rGOA表面的nZVI迅速产生二价铁活化过硫酸盐,从而产生大量自由基降解有机磷农药;(3)产生的三价铁与零价铁会持续产生二价铁继续催化过硫酸盐直到零价铁消耗完为止。[结论]以上结果表明,三维石墨烯气凝胶负载纳米零价铁可快速高效地催化过硫酸盐氧化降解有机磷农药,具有很好的土壤修复应用潜力。