随着便携式和可穿戴电子设备的普及,对储能器件(如锂离子电池、超级电容器等)的安全性和可靠性,尤其是耐物理破环性能提出更高的要求。设计具有自修复功能的智能化储能器件有望从根本上解决上述问题。但如何实现电极、电解质、电极/电解质界面的同步自修复仍是该领域的重要挑战之一。针对上述科学问题,本课题组提出利用动态共价键交联的聚合物网络来构建全方位自修复储能器件的新策略。通过设计高分子链的组成和超分子结构,解决了在电化学储能条件下聚合物网络的离子传导性、力学稳定性和修复速率等问题。研究表明:采用动态聚合物网络构建的超级电容器和电池/电容器混合储能器件不但能自行修复被破坏的电极和电解质;而且在反复弯曲、扭曲等变形情况下,电极/电解质界面也具有自修复功能,因而呈现优异的柔性、储能稳定性、可靠性和安全性。以上研究不但为设计智能化储能器件提供一种新思路,也扩展了智能高分子在能量储存与转换领域的应用。