【摘 要】
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石墨烯是一种二维片状纳米碳材料,具有优异的力学、热学、电学、光学性能以及广泛的应用前景.但石墨烯间较强的相互作用导致其容易堆叠,形成层间距仅有0.334纳米的多层石墨烯结构.这种片状材料易堆叠的特性降低了材料的比表面积,限制其界面的高效利用,从而使其在储能、催化、复合材料、电子器件等领域应用时宏观性能大打折扣.本课题组基于水滑石类化合物(Layered Double Hydroxide,LDH)催
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石墨烯是一种二维片状纳米碳材料,具有优异的力学、热学、电学、光学性能以及广泛的应用前景.但石墨烯间较强的相互作用导致其容易堆叠,形成层间距仅有0.334纳米的多层石墨烯结构.这种片状材料易堆叠的特性降低了材料的比表面积,限制其界面的高效利用,从而使其在储能、催化、复合材料、电子器件等领域应用时宏观性能大打折扣.本课题组基于水滑石类化合物(Layered Double Hydroxide,LDH)催化气相生长,得到具有短碳纳米管凸起结构的石墨烯(图1a).当两层石墨烯接近时,石墨烯上的短碳管起到柱撑功能,从而防止石墨烯自发堆叠(图1b)、层间距被撑开扩大至了15 nm左右(图1c-d).该方法克服了石墨烯与其他物质杂化所带来的石墨烯本体性能及界面改变等复杂问题,提供了一种具有本征自分散特性、不堆叠的新型石墨烯——柱撑石墨烯(Double-layer Templated Graphene,DTG).通过控制模板前驱体、化学气相沉积条件、煅烧后处理条件,DTG的尺寸、柱撑结构、表面化学状态可以实现精细调变.由于前驱体LDH的复形,DTG的尺寸变化范围可达0.4 - 5.0 μm.通过调节前驱体LDH的Mg/Al比例和煅烧时间,改变模板柯肯达尔孔(Kirkendall voids)的数目和大小,DTG的比表面积和柱撑结构面密度变化范围分别为1336 - 1579 m2 g-1,5.3×1014 - 7.8×1014 m-2.DTG粉体经1600oC高温真空煅烧后处理后,石墨烯缺陷减少、晶型变好、表面发生脱氧,但层间距依然维持在15 nm左右,显示出难以石墨化的"硬碳"特征.通过石墨烯沉积过程中引入氨气进行氮掺杂,调变表面官能团和亲疏水性,DTG的氧还原反应(Oxygen Reduction Reaction,ORR)电催化活性可以得到进一步的提高.
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