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本文报道3个系列的4f/3d-4f金属纳米分子磁体的组装与磁-构关系研究。通过引入刚性全氮多齿配体合成出纯4f金属簇合物{Dyx} (x = 2～20)，部分簇合物具有增强单分子磁体行为或显著的磁制冷行为；通过引入Co(Ⅱ)/Mn(Ⅲ)以及Tb(Ⅲ)/Dy(Ⅲ)等强各向异性金属离子，设计组装出具有增强单分子磁体行为的3d-4f金属簇合物；通过设计笼状配体合成出少见的6-配位稀土配合物，磁性研究与从头算结果表明发现YbⅢ的Kramers双线态均为单轴各向异性的易平面型而不是易轴型，其慢磁弛豫行为属于直接过程而不是Orbach过程。