【摘 要】
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转换频率(Turnover Frequency,TOF)是化学家评价催化剂催化效率的重要指标,其定义是催化剂在单位时间内单位活性中心(或催化剂浓度)的循环次数.一直以来,化学家通过测定单位
【机 构】
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西北师范大学化学化工学院 兰州 730070
【出 处】
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甘肃省化学会第二十八届年会暨第十届中学化学教学经验交流会
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转换频率(Turnover Frequency,TOF)是化学家评价催化剂催化效率的重要指标,其定义是催化剂在单位时间内单位活性中心(或催化剂浓度)的循环次数.一直以来,化学家通过测定单位质量催化剂在单位时间内催化生成产物的量来换算TOF之值,无法将TOF与影响其值大小的反应中间体、过渡态络合物的能量(或Gibbs自由能)等动力学量相联系.本文综述了Kozuch借鉴了Christiansen用稳态法处理多步反应分速率常数(k-表示)对总反应速率影响的研究方法,根据Eyring过渡态理论将k-表示转换为与Gibbs自由能相关的表示方式(E表示),不仅赋予Amatore能量跨度概念新的含义,而且建立了用Gibbs自由能表示的能量跨度理论模型(energetic span model,ESM).能量跨度模型认为,在一个催化循环中,每个中间体和过渡态的Gibbs自由能对总速率都有影响,起决定作用的是循环过程中自由能最高的过渡态(TDTS)和自由能最低的中间体(TDI),而且TDTS与TDI不一定是相邻者.
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