分子磁性体系中由激光诱导的超快自旋动力学行为(包括退磁、自旋翻转和自旋转移等)将构成未来纳米级自旋器件实现高速存储和逻辑运算功能的基本单位，是目前国际磁学领域研究的前沿和热点问题之一。基于量子力学从头计算方法的理论模型∧进程(∧ process)从理论上实现了对这些自旋动力学行为的定量描述。该理论模型以分子磁性体系为主要研究对象，结合第一性原理计算和自编程序，考虑磁光效应和自旋轨道耦合，已经成功应用于研究单磁性中心和双磁性中心体系中的超快自旋翻转和自旋转移。本文主要对理论模型∧进程的提出、发展及其求解方法进行系统介绍，并以双磁性中心分子体系(构成自旋逻辑运算单元所需最小构型)为例，讨论应用当前理论方法研究实际分子磁性体系中超快自旋动力学行为的优势和局限性。