【摘 要】
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采用飞秒瞬态吸收光谱实验方法结合含时密度泛函理论(TDDFT)研究了分子内氢键和分子间氢键对香豆素343(C343)激发态电荷转移过程的影响.实验数据拟合表明,C343在乙腈(ACN)溶剂中只存在一个时间尺度为155 fs的过程,而在二甲基亚砜(DMSO)溶剂中则存在两个过程,时间尺度分别为188 fs和1.432 ps.理论上,对单体C343和分子间氢键复合物C343-DMSO进行了模拟,获得了
【机 构】
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吉林大学原子与分子物理研究所,长春 130012
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采用飞秒瞬态吸收光谱实验方法结合含时密度泛函理论(TDDFT)研究了分子内氢键和分子间氢键对香豆素343(C343)激发态电荷转移过程的影响.实验数据拟合表明,C343在乙腈(ACN)溶剂中只存在一个时间尺度为155 fs的过程,而在二甲基亚砜(DMSO)溶剂中则存在两个过程,时间尺度分别为188 fs和1.432 ps.理论上,对单体C343和分子间氢键复合物C343-DMSO进行了模拟,获得了分子内氢键和分子间氢键作用下C343分子的基态几何构型、垂直激发能、激发态几何构型以及前线分子轨道.综合理论与实验结果,将C343在ACN溶剂中的百飞秒过程归属为分子内电荷转移过程；而夺质子能力较强的DMSO溶剂破坏了C343的分子内氢键并与其形成分子间氢键,所以在DMSO中C343不仅存在百飞秒的分子内电荷转移过程,还存在几个皮秒量级的分子间电荷转移过程.
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