【摘 要】
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丙烷选择氧化制丙烯酸是低碳烷烃催化转化的一个重要研究方向。反应过程的强放热要求在保持高产物选择性前提下,适当降低原料转化率以保证过程中热量的及时移出。为了降低原料成本和节能环保,尾气循环工艺是丙烷选择氧化反应优先选择的工艺过程。但尾气中含量较高且具有宽爆炸极限的CO在循环过程中的逐渐累积将对工业装置安全运行构成潜在威胁,因此,针对组成复杂的丙烷选择氧化反应尾气体系,如何高选择性氧化脱除CO,而完全
【出 处】
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中国化学会第十九届全国催化学术会议摘要集
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丙烷选择氧化制丙烯酸是低碳烷烃催化转化的一个重要研究方向。反应过程的强放热要求在保持高产物选择性前提下,适当降低原料转化率以保证过程中热量的及时移出。为了降低原料成本和节能环保,尾气循环工艺是丙烷选择氧化反应优先选择的工艺过程。但尾气中含量较高且具有宽爆炸极限的CO在循环过程中的逐渐累积将对工业装置安全运行构成潜在威胁,因此,针对组成复杂的丙烷选择氧化反应尾气体系,如何高选择性氧化脱除CO,而完全保留需循环利用的丙烷原料以及副产的其它碳氢化合物是尾气循环工艺亟需解决的关键问题,也是丙烷选择氧化制丙烯酸过程能否实现工业应用的关键所在。在研究的不同组成非贵金属混合金属氧化物催化剂中,CuO-CeO2-Co3O4催化剂（CCC）对丙烷选择氧化制丙烯酸模拟循环尾气组成表现出优异的CO选择性脱除能力。相比负载Pt催化剂,CCC催化剂在140～190oC温度范围内,表现出～100%的CO转化率、100%的CO脱除选择性以及非常宽的温度操作窗口。在实际反应中,循环尾气中其它组分如CO2、乙烷、乙烯等在循环过程中其浓度由于累积而增加,但CCC催化剂上CO选择性脱除性能不随循环尾气中组成浓度升高发生明显变化,表现出优异的抗CO2和碳氢化合物抑制作用的能力,这是因为催化剂上CO脱除活性中心与碳氢化合物氧化燃烧活性中心分别位于Cu物种与CeO2界面处以及CuO或Co3O4表面~1;而负载Pt催化剂其CO脱除性能随尾气组分浓度增加而明显下降,表明Pt催化剂表面存在CO和碳氢化合物的竞争吸附或反应~2。XRD、H2-TPR、Raman光谱、CO-TPD以及XPS光谱等表征结果表明:CCC催化剂上Cu物种与CeO2的协同作用有利于Cu物种的分散、活性氧物种浓度以及CO吸附能力和氧化还原能力的提高,从而表现出优异的CO选择性脱除性能,此外,便宜的原料成本以及简单的制备方法均使该催化剂有望实际应用于低碳烷烃氧化反应循环尾气中CO脱除工艺中。
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