气相氟化合成HFC-134a的CrOz-Y2O3催化剂的表征与性能

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氟氯烷烃CFCs是被认为破坏大气臭氧层产生温室效应的主要物质[1]。因此研发ODS替代品成为化工行业的一个活跃课题。在CFCs替代品中,1,1,1,2-四氟乙烷(HFC-134a)由于其对大气臭氧层消耗值为零,温室效应系数较小,是二个碳原子中首先的替代物。合成HFC-134a的方法之一是气相氟化法,由1,1,1-三氟-2-氯乙烷(HCFC-1-33a)氟化合成,其核心技术是催化剂的制备[2]。目前关于该反应的催化剂主要有Cr基催化剂,其中包括CrOx催化剂,AIF3上负载Cr/Co/Mg催化剂,以及AIF3,MgF2,Al2O3上负载CrF3催化剂等[3,4]。然而,该类催化剂易产生生产中不需要的难分离的副产物,且在一定温度下.Al2O3或AIF3难以避免的会发生晶形转变,导致催化剂失活,使催化剂的使用寿命受限制。而目前关于其他载体的研究报道不多。本文第一次采用Y(OH)3为载体负载Cr作为催化剂,考察焙烧温度对催化剂活性的影响,用BET和SEM-EDX技术对氟化前后催化剂的比表面积和表面结构进行研究。
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碳酸二苯酯(Diphenyl carbonate,简称DPC)是一种重要的羰基化中间体,其主要用途是代替光气合成聚碳酸酯(PC),也可用做医药、农药等精细化工中间体,是一种比较理想的环保型化工产品。碳酸二甲酯(DMC)与苯酚酯交换反应是最有前景的非光气合成DPC的方法。DMC与苯酚的酯交换反应通常为均相催化剂催化的液相反应,均相催化剂活性、选择性都比较高,但存在难于分离、价格昂贵等诸多缺点,而多相
钙钛矿型的复合氧化物(ABO3)具有丰富的磁学和电学性质,其中A位经常被稀土元素所占据,B位为过渡金属元素。掺杂的复合氧化物,例如碱土金属掺杂的LaMnO3,由于其显著的庞电阻性质,几十年来受到了长盛不衰的关注。钙钛矿型的复合氧化物同时也是优良的催化剂,能够在水体系中光催化降解有机污染物,因此在环境保护日益受到关注的今天,其研究已经成为热门课题之一。传统的光催化剂材料一般是TiO2、ZnO等半导体
本文以介孔SBA-15限域的银纳米粒子(Ag/SBA-15)为前体,利用置换的方法制备了介孔SBA-15限域的银金双金属催化剂(AgAu/SBA-15),并考察了Ag-Au/SBA-15双金属催化剂的催化氧化-氧化碳的行为。
Nox吸附还原催化剂(NSR)是净化稀燃机汽车尾气的最有前景的催化剂之一,它含有贵重金属Pt、Rh和碱土金属氧化物BaO两种活性成分,在富氧的环境BaO利用其碱性将Nox吸收并以硝酸盐的形式储存起来。在典型的稀燃型汽车发动机产生的尾气中,CO2、H2O都是大量存在的气体,已有大量文献报道CO2和H2O对Nox吸附的负面影响。本文采用DFT方法计算了NOx/CO2/H20在Ba0表面不同覆盖度下的吸
CeO2材料具有独特的储放氧性能,在工业催化中有着广泛应用。在实际反应中,活性位附近的氧被消耗掉后形成氧空缺,通过氧空缺的扩散,远处和体相的氧可以迁移补充到活性位附近。近年来,理论计算研究了CeO2体相空缺的迁移机理然而,对于氧缺陷在表面的扩散机理,目前仍然不是很明确。因此,本文中我们有采用密度泛函理论计算研究了CeO2(111)表面氧空缺的扩散,并进一步探讨CEO24f道特性与空缺扩散之间的联系
CuO-CeO2催化剂具有良好的催化性能,广泛应用于CO低温氧化、Nox转化、CH4催化燃烧、合成甲醇及燃料电池等领域。近几年人们对CuO-CeO2催化剂进行了广泛的研究。但是由于CuO-CeO2催化剂中存在多种Cu2+形式,不同的CuO物种对CO氧化的贡献难以确定。因此,本文对CuO-CeO2催化剂体系中的CuO物种进行了深入的研究。CuO-CeO2催化剂采用柠檬酸sol-gel法制备。将Ce/
氧化钛作为一种催化材料在许多催化反应中得到了应用,其中包括Co加氢和氧化,烃类的选择氧化等等。另外氧化钛作为一种半导体材料,由于其具有较高的光化学稳定性以及无毒,来源丰富等优点,被认为是最有应有前景的光催化剂之一。锐钛矿和金红石是两种最常用的氧化钛晶相结构,其中锐钛矿是一种亚稳相,在一定的温度下会转变成金红石。本研究表明,氧化钛的性质在很大程度上受其晶相结构的影响。
负载多组分金属氧化物催化剂由于重要的工业应用背景受到广泛的研究重视,例如Mo-Ni-Al2O3催化剂在加氢脱硫工艺中的应用等等。研究表明,对于含有MoO3的催化剂而言,其催化性质在很大程度上受到催化剂表面Mo物种酸性的影响。对于不同的催化反应,起催化作用的酸位点也不相同,如B酸有利于加氢反应,而L酸有利于氢解反应。本文通过改变MoO3的载量以及用不同的金属氧化物改性的方法制备了B酸和L酸相对含量不
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