有序介孔CuCoZr催化剂的制备及其催化合成气制乙醇及高级醇性能

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改性费托合成催化剂(尤其是CuCo催化剂)在合成气制乙醇及高级醇反应中具有高的催化活性和总醇选择性,被认为是潜在的工业催化剂。采用蒸发诱导自组装(EISA)法和共沉淀(CP)法制备了一系列CuCoZr催化剂,考察了制备方法及EISA法制备的催化剂Cu/Co原子比对合成气制乙醇及高级醇性能的影响。采用N2物理吸附-脱附、小角XRD、原位XRD、TEM、H2-TPR、CO-TPD和原位DRIFT对催化剂进行表征,分析了合成气在Cu/Co原子比为3:1的Cu3Co1Zr催化剂表面的反应路径。结果表明,EISA法制备的CuCoZr催化剂为有序介孔结构,比表面积随Cu/Co原子比的增加先增大后减小,其中Cu3Co1Zr催化剂比表面积和CO吸附量均为最大,分别为143m2/g和0.33mmol/g,催化剂的Cu晶粒尺寸仅为9.1nm。在催化合成气制醇的反应中CO转化率达到74.9%,总醇中的高级醇时空收率达到75.2mg/(gcat·h),乙醇摩尔分数为31.0%,明显优于共沉淀法制备的组成相同的CuCoZr-CP催化剂。
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