镁合金因其低密度、高比强度等一系列的优点在汽车、航天航空、电子、医疗等领域有着广泛的应用前景,但是由于镁合金本身电化学性质活泼,表面形成氧化膜的PB比又小于1,所以在潮湿的环境中极易被腐蚀,这严重制约了镁合金在工程上的进一步应用。尽管国内外学者开发出了多种镁合金表面处理的方法,用于提高镁合金耐蚀性能,但高效、环境友好的镁合金化学转化处理方法仍然还在探索中。为深入探究环境友好镁合金化学转化处理方法、成膜过程、成膜机理及耐蚀性能,本文以商用AZ91D镁合金作为研究对象,根据现有同类镁合金类水滑石（LDHs）化学转化膜的成膜特点,首次提出了 CO2增压法,并将其引入到AZ91D镁合金LDHs转化膜的制备过程。借助OM组织观察、SEM形貌测试、XRD成分和结构测试、TEM微观结构测试、动电位极化曲线测试、析氢测试和全浸泡实验等方法深入研究了 CO2增压法对镁合金LDHs转化膜微观结构和耐蚀性能的影响;并分别从热力学、动力学的角度探讨了 CO2分压对镁合金LDHs转化膜成膜的影响,研究了 CO2增压法制备的镁合金LDHs转化膜在含Cl-介质中的腐蚀行为及耐蚀性能;结合微观结构分析,从热挤压后细晶镁合金特殊的微观结构出发,深入研究了不同第二相形态下AZ91D镁合金的成膜机理,初步构建了 CO2增压条件下AZ91系镁合金粗晶和细晶下的成膜控制理论。CO2增压法节省了制膜时间以及复杂的调节过程,在保证成膜过程稳定的同时,大大提高了 LDHs转化膜的制备效率。CO2增压法与一步法和两步法相比,其制备效率是现有成膜方法的48倍和8倍。CO2增压法制备LDHs转化膜的微观结构比一步法和两步法制备的转化膜更加致密,转化膜的厚度也相对较大,相应的的力学性能及耐蚀性能也较好。CO2分压改变了转化液溶液化学特征。CO2分压促进了溶液的电化学反应和电离反应向正向进行,同时电化学反应和电离反应共同促进了成膜反应向正向进行。在同样的温度和时间条件下,LDHs转化膜的厚度随着CO2分压的增加而增大。当CO2增压低于3MPa时,镁合金中的β-Mg17Al12相对成膜过程的负面影响较大,转化膜在β-Mg17Al12相的厚度较小。当CO2增压高于3MPa时,转化膜内部开始出现严重的裂纹和孔洞。当CO2增压为3MPa时,LDHs转化膜表现出最佳的致密度和厚度,且转化膜的耐蚀性能也相对较高。在CO2增压为3MPa时,LDHs转化膜的厚度随着处理时间的增加而增大。在成膜初期,由于α-Mg相β-Mg17Al12相之间的电位差,转化膜在α-Mg相上优先成膜,在β-Mg17Al12相上后成膜。LDHs转化膜随着时间层状生长,在30min时转化膜最为均匀致密。随着时间的继续增加,转化膜变得疏松多孔,对应的耐蚀性能也开始下降。对于AZ91D镁合金,LDHs转化膜生长的动力学过程可分为快速生长阶段0～10min、缓慢生长阶段10min～20min、周期性生长阶段30min～1h。这三个阶段生长的表观活化能分别为21.78KJ·mol-1、31.86KJ·mol-1、34.92KJ·mol-1。在铸态粗晶AZ91D镁合金中,β-Mg17Al12相主要以大块状和层片状呈网格式分布在α-Mg相晶粒的边缘,且层片状的β-Mg17Al12相起点与大块状的β-Mg17Al12相紧密相接。在成膜反应过程中,β-Mg17Al12相作为阴极而加速阳极α-Mg相的溶解,转化膜在α-Mg相上优先达到LDHs沉积所需要的pH值。LDHs转化膜在两相之间厚度不均,尺寸在1.2μm～7.5μm之间起伏波动。在热挤压后细晶AZ91D镁合金中,大块状和层片状的β-Mg17Al12相被细化,并重新析出。β-Mg17Al12相在挤压合金的横向上,以细小点状孤立分布在α-Mg相基体上;在挤压合金的纵向上,趋于流线式分布在α-Mg相基体上。细化和重排β-Mg17Al12相使合金表面形成众多的微电池,促进了成膜过程的微电偶效应,在挤压合金的横向上可阻碍成膜反应的进行,在挤压合金的纵向上可加速成膜反应的进行。同时,微观结构的差异,导致镁合金基体表面电化学活性明显的不同。高的电化学活性使合金溶解加快,且在成膜过程中更容易达到LDHs沉积所需的pH值。电化学活性的大小可按递增系列排序:铸态<挤压合金横向<挤压合金纵向。在微电偶和电化学活性的协助作用下,挤压合金的纵向上形成了的性能优于其他方向和铸态的转化膜,且在该方向的LDHs转化膜具有较高的耐腐性能。