【摘 要】
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随着我国化工行业的发展,挥发性有机物（VOCs）污染问题日益严重,催化氧化是一种可行且绿色环保的VOCs净化技术,该技术的核心为高性能催化剂,本文以Mn基氧化物催化剂为研究对象,重点探究了其他金属元素的掺杂和三维有序大孔（3DOM）结构的构建对其催化氧化丙烷性能的影响:（1）采用硬模板法制备了3DOM MnZrOx复合氧化物催化剂,揭示了材料微观结构和锆的掺杂对催化剂的物化性质和催化性能的影响。实
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随着我国化工行业的发展,挥发性有机物（VOCs）污染问题日益严重,催化氧化是一种可行且绿色环保的VOCs净化技术,该技术的核心为高性能催化剂,本文以Mn基氧化物催化剂为研究对象,重点探究了其他金属元素的掺杂和三维有序大孔（3DOM）结构的构建对其催化氧化丙烷性能的影响:（1）采用硬模板法制备了3DOM MnZrOx复合氧化物催化剂,揭示了材料微观结构和锆的掺杂对催化剂的物化性质和催化性能的影响。实验结果表明锆元素的添加有利于3DOM结构和无定形Mn-Zr固溶体的形成,从而提高了催化剂的氧化还原性能、氧迁移率和氧空位数量,使催化剂呈现较高的比表面积和优异的催化性能。其中3DOM M0.6Z0.4Ox表现出最优的催化活性、良好的循环稳定性和耐水性能。通过对3DOM和普通块状（Bulk）Mn0.6Zr0.4Ox催化剂的程序升温表面反应（TPSR）、原位漫反射红外光谱（In situ DRIFTs）和动力学研究,我们发现3DOM结构在丙烷吸附、活化和晶格氧迁移方面有显著的促进作用。在20000 ml g-1 h-1空速下,3DOM M0.6Z0.4Ox催化剂可以在340 ℃完全催化氧化丙烷。（2）通过硬模板法制备了3DOM MnSmOx复合氧化物催化剂,系统地研究了钐的掺杂对催化剂的物化性质和催化性能的改性作用。实验结果表明钐元素添加量的增加有利于3DOM结构的形成并促进氧化锰晶相由Mn2O3向Mn3O4的转变,同时促进了氧化还原性能和表面氧迁移率的提高。其中,3DOM Mn0.85Sm0.15Ox催化剂表现出最佳的催化活性和良好的催化稳定性,在100000 ml g-1 h-1空速下,对丙烷的表观活化能为85 k J mol-1,同时在含水蒸气条件下,70 h长时间稳定性测试后,该催化剂没有出现失活现象。（3）使用共沉淀法制备了MnNbOx复合氧化物催化剂,系统地研究了铌的掺杂对催化剂的物化性质和催化性能的影响。实验结果表明铌元素的掺杂有利于锰氧化物晶格中Mn3O4晶相的形成,同时提高了催化剂的氧化还原性能,丰富了催化剂的表面氧物种和酸性位点,这些性质是引起其催化活性提高的关键因素。其中,Mn0.85Nb0.15Ox催化剂表现出最佳的催化活性和良好的催化稳定性,20000 ml g-1 h-1空速下在310 ℃可以完全催化氧化丙烷。
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