论文部分内容阅读
水环境中硝酸盐含量的增加不仅会导致水体富营养化,破坏水环境生态平衡,而且会严重危害人体健康。电化学催化还原法是一种很有发展前景的硝酸盐污染处理技术,但是它的应用存在两方面的限制因素。一是电催化过程中需要消耗电能,二是催化剂多为贵金属材料,成本较高,不符合可持续发展的要求。为此开展的新的研究,其一涉及利用微生物燃料电池提供电能,并利用硝酸根做阴极电子受体。其二涉及使用廉价金属和复合电催化剂,进行高效的催化还原研究。本论文构建双室微生物燃料电池系统,将电催化还原硝酸根性能最好的Cu-Pd双金属,分别与聚吡咯、Ti02两种活性介质复合,作为微生物燃料电池阴极,阳极室产电菌降解有机物产生的电子由外电路流向阴极,对阴极液中的硝酸根进行还原,比较不同电极系统的的还原效果和产电性能。针对效果最优的TiO2-Cu-Pd电极,考察了热处理温度、外加电阻大小、金属掺杂量对其性能的影响。SEM和EDX结果表明单独在电极表面负载Cu-Pd有聚集现象,电聚合PPy使电极表面有球形颗粒凸起增加了金属负载面积,Ti02凝胶和双金属混合均匀更有利于三者之间的相互作用。在微生物燃料电池系统中,还原反应持续5.5h后,Cu-Pd电极对NO3--N去除率为29.3%,最大电池电势为0.218V,最大功率密度为30m W/m2,内阻大约为500Ω。当电聚合时间为150s时,PPy-Cu-Pd电极活性最高,对N03--N的去除率为35.5%,相对于普通Cu-Pd电极提高了6.2%,电池电势最大为0.269V,最大功率密度为50mW/m2,是普通Cu-Pd系统的1.67倍,系统内阻大约为200Ω。掺杂量为1%(以Pd计),外接电阻为1000Ω时,450℃热处理的TiO2-Cu-Pd电极对N03--N的去除率最大,为59.2%,相对于普通Cu-Pd电极系统提高了29.9%,相对于PPy-Cu-Pd电极系统提高了23.7%,系统的最大电池电势为0.550V,最大功率密度为120 mW/m2,是普通Cu-Pd电极的4倍,是PPy-Cu-Pd电极的2.4倍,内阻约为100Ω。阴极为450℃热处理的TiO2-Cu-Pd电极时,N03--N的去除率随外接电阻的减小先增加后减小,500Ω时去除率最大,为71.6%,降低Pd掺杂量,NO3’-N去除率非但没有减小,反而有所上升,Pd掺杂量为0.25%时对NO3--N的去除率最大,外接1000Ω电阻时为65.46%,Pd掺杂量为0.125%时对N03--N的去除率仍可以达到60.10%。