石榴石型锂离子固体电解质Li₇La₃Zr₂O₁₂（LLZO）因其离子传导率较高(¹0^-4Scm^-1)、热稳定性和化学稳定性良好,在未来很有可能成为传统有机液态电解质的一种替代材料。在本论文中,通过固相烧结法成功制备了Al掺杂的立方石榴石相的LLZO,并对制备过程中的合成条件,如Al元素的掺杂量和烧结温度进行了研究。研究表明,Al的合适掺杂量为0.2⁰.3mol/LLZO;合成稳定纯立方相LLZO的烧结温度应该在1100℃左右。此外,分别在氧化铝坩埚和Pt坩埚中制备了0.25 mol Al掺杂的Li₇La₃Zr₂O₁₂。并发现在不同的坩埚中制备的LLZO其显微结构和化学组分不同,这导致了制备的LLZO在空气中的稳定性和锂离子传导率的差异。具体而言,在Pt坩埚中制备的0.25Al-LLZO具有更好的烧结性、也更致密化（致密度达到96%）、锂离子传导率达到4.48×10^-4 Scm^-1。通过对LLZO表面微观形态的研究,发现在Pt坩埚中制备的0.25Al-LLZO几乎没有晶界,这有利于其锂离子传导率的提高和样品的致密化。同时,晶界的减少和致密度的提高也使得0.25Al-LLZO在空气中的稳定性的提高。相比而言,在氧化铝坩埚中制备的0.25Al-LLZO在空气中的稳定性较差,暴露三个月后,其锂离子传导率从最初的1.81×10^-4 Scm^-1下降到2.39×10^-5Scm^-1。通过实验进一步发现此生衰减原因是LLZO在空气中表面形成一层Li₂CO₃,而LLZO的致密度对此Li₂CO₃的形成影响很大。为了进一步研究LLZO在空气中表面形成Li₂CO₃的机制,将新制备的0.5mol Ta参杂的Li₇La₃Zr₂O₁₂（0.5Ta-LLZO）分别在干燥（湿度约为5%）和潮湿空气（湿度约为80%）中放置6周。对于暴露在潮湿空气中的0.5Ta-LLZO,6周后其锂离子传导率从6.4×10^-4 Scm^-1下降到3.6×10^-4 Scm^-1。而放置在干燥空气中的0.5Ta-LLZO,6周后其电解质片表面并没有形成Li₂CO₃,相应的其锂离子传导率也几乎没有变化。因此,本文认为LLZO很难直接与CO₂发生反应形成Li₂CO₃。随后,先将新制备的0.5Ta-LLZO电解质样品浸泡在去离子水中一周,在手套箱中干燥后再暴露在空气中一周,以便分开LLZO与水和CO₂之间的反应。当LLZO浸泡在去离子水中,LLZO会和水之间发生质子交换反应,在其表面形成LiOH·H₂O。而LiOH·H₂O是LLZO与CO₂之间反应形成Li₂CO₃的前驱体和必要的介质。浸泡后的样品再暴露在空气中后,样品表面的LiOH·H₂O会吸收空气中的CO₂从而在样品形成一层Li₂CO₃。然后,LLZO内部的Li缓慢扩散通过表面的Li₂CO₃层与空气中的水气和CO₂反应形成新的Li₂CO₃,使得样品表面的Li₂CO₃层厚度不断增加。