质子交换膜燃料电池是一种清洁、高效的能量转化装置,阴极氧还原反应动力学速率、电极电势是影响能量转化效率的关键因素。同时,燃料电池中阴极铂基贵金属催化剂的大量使用,是燃料电池成本居高不下的重要原因。由于目前最有效的铂基催化剂存在着稳定性差、价格高及储量有限等不足,研发新型高效氧还原催化剂是质子交换膜燃料电池领域的重要内容。非铂催化剂是未来氧还原反应催化剂的选择之一。其中,金属氮碳(M-N-C)材料因其可观的性能和低廉的成本而备受关注。本论文从活性、选择性和稳定性协同调控的角度,制备了金属和非金属掺杂的M-N-C催化剂。主要研究内容如下:(1)采用具有高比表面积和丰富微孔结构的BP 2000炭黑作为碳源、三聚氰胺作为氮源、铁锌普鲁士蓝类似物(FeZn-PBA)材料作为铁源,热解制备了一系列铁氮碳催化剂。由于锌元素有效地间隔了铁原子,使其分散均匀,协同比表面积、孔体积、金属含量和吡啶氮等因素,增加活性位点密度提升了催化剂的性能。(2)模拟生物酶的组成,以铁铜普鲁士蓝类似物作为金属氮碳催化剂的金属源,热解制备了铁铜双掺的FeCu-N-C催化剂。在酸性介质中,该催化剂氧还原反应的半波电势和极限电流密度分别达到0.784 V和5.88 mA/cm2。催化剂中的铜基位点能够将氧还原反应中的两电子产物H2O2还原,提高了催化剂的选择性和稳定性,其催化H2O2还原电流比Fe-N-C高6%至20%。(3)通过铜、硫双掺杂的策略来同时提高铁氮碳催化剂的活性和稳定性。硫掺杂比铜掺杂能更大程度地提高催化剂的TOF值,并有效地降低过氧化氢产率。铜硫双掺杂的铁氮碳催化剂比铁氮碳催化剂本身具有更高的TOF和更低的过氧化氢产率,硫掺杂活化的Fe-Nx位点和邻近的铜基位点协同参与氧还原反应,从而提高了催化剂活性和选择性。同时铜掺杂通过提高铁氮碳催化剂的石墨化程度增强了催化剂的稳定性,而硫掺杂则降低了铁氮碳催化剂的石墨化程度,导致了催化性能的衰减。