论文部分内容阅读
LED因具有节能、环保等优点被誉为21世纪新一代绿色照明光源,稀土掺杂的磷酸盐发光材料具有发光效率高、稳定性好等优良特性,在白光LED和显示等领域具有重要应用价值。单斜晶型独居石结构的磷酸镧(LaPO4)具有良好的化学稳定性、低的声子能量和丰富的阳离子格位,是一种优良的稀土发光材料的基质材料。本文开展Ce3+和Tb3+掺杂以及Ce3+/Tb3+和Tb3+/Eu3+共掺杂的磷酸镧荧光粉的合成方法、发光性能及其在白光LED中应用的研究,主要研究工作如下:(1)采用高温固相法合成La0.85-xPO4:xCe3+,0.15Tb3+粉体,研究了稀土掺杂浓度、煅烧温度、煅烧时间以及助熔剂等工艺条件对荧光粉晶型结构、颗粒形貌和发光性能的影响。结果表明,在1250℃煅烧2 h得到的La0.85-xPO4:xCe3+,0.15Tb3+粉体为尺寸均匀、表面光滑的球形颗粒,粒径约为0.8~1.0μm。在LaPO4:Ce3+,Tb3+荧光粉中存在Ce3+→Tb3+的能量传递,当Ce3+与Tb3+掺杂离子浓度比为2:1时,Tb3+的发光强度最强。加入K2CO3、Na2CO3及Li2CO3作为助熔剂后不仅能够降低反应温度,还能够提高粉体的结晶度和发光强度,其中Li2CO3的效果最好。(2)以(NH4)2HPO4为沉淀剂,采用共沉淀法制备出La1-3xPO4:2xCe3+,xTb3+纳米粉体,研究了溶液pH对La1-3xPO4:2xCe3+,x Tb3+前驱体的晶型结构、颗粒形貌及发光性能的影响,并探讨了不同pH值条件下前驱体的生长过程。结果表明,通过调节溶液pH值制备出了纳米线、纳米棒和纳米球等不同形貌的前驱体颗粒。经1100℃煅烧2 h可得到高结晶度的LaPO4:Ce3+,Tb3+纳米粉体,其具有良好的发光性能。采用聚乙二醇作为分散剂有助于获得分散程度高、表面缺陷少的晶粒。(3)采用微波辅助共沉淀法低温快速合成LaPO4:Ce3+,Tb3+纳米粉体,研究了微波煅烧温度对粉体晶型结构、颗粒形貌及发光性能的影响。研究发现,前驱体在700℃微波煅烧时发生晶型结构转变,在900℃煅烧1 h后生成结晶程度高、分散性能好的光滑球形颗粒,采用微波辅助共沉淀法大幅度降低了共沉淀法的煅烧温度和煅烧时间。将本法制得的纳米粉体作为原料,进行了La PO4:Ce3+,Tb3+发光陶瓷的制备,发光陶瓷具有较好的化学稳定性和发光性能,在陶瓷照明灯具和LED光转换新型材料等方面具有广阔的应用前景。(4)采用微波辅助共沉淀法制备出La1-x-yPO4:x Tb3+,yEu3+纳米粉体,系统研究了不同Tb3+、Eu3+掺杂浓度对发光性能的影响。研究表明,Tb3+、Eu3+离子单掺的荧光粉在紫外光激发下分别呈绿光和红光发射,在Tb3+和Eu3+离子共掺的La1-x-yPO4:xTb3+,yEu3+粉体中存在Tb3+→Eu3+的能量传递,可以通过改变Tb3+和Eu3+的掺杂浓度来调节各发射峰的峰强比,进而调控荧光粉的发光颜色变化,并且实现了单一基质的白光发射。La1-x-yPO4:xTb3+,yEu3+材料在340~400 nm之间存在多个强激发峰,可与近紫外芯片相匹配。将La0.86PO4:0.1Tb3+,0.04Eu3+纳米粉体与375 nm波长In GaN基芯片组合封装成白光LED,其色坐标为(0.3807,0.3578),显色指数为81.5,色温为3840 K。